基于低維納米碳材料的電化學(xué)生物傳感器的研究.pdf

1、生物傳感器具有選擇性好、靈敏度高、分析速度快、成本低、能在復(fù)雜體系中進(jìn)行在線連續(xù)監(jiān)測等優(yōu)點(diǎn),在化學(xué)、生物醫(yī)學(xué)、環(huán)境監(jiān)測、食品、醫(yī)藥和軍事等領(lǐng)域有重要的應(yīng)用價(jià)值。電化學(xué)生物傳感器研究內(nèi)容十分豐富,一直處于生物傳感器的主導(dǎo)地位,取得大量研究成果,并已經(jīng)獲得廣泛應(yīng)用。納米材料具有獨(dú)特的光學(xué)、電學(xué)和催化特性及良好的生物相容性。將納米材料應(yīng)用于電化學(xué)生物傳感器的制備可以顯著提高傳感器的性能。本文合成了氧化石墨烯和石墨烯,并將石墨烯用于電化學(xué)生物傳

2、感器的構(gòu)建。另外,還發(fā)展了基于碳納米管作電化學(xué)標(biāo)記物的新型電化學(xué)DNA分析技術(shù)。所構(gòu)建的生物傳感器具有性能優(yōu)良,可靠性良好,靈敏度高等優(yōu)點(diǎn)。具體內(nèi)容如下:
　　 (1)目前,物理學(xué)中熱門材料之一就是單原子厚的二維晶體石墨烯。石墨烯由于其獨(dú)特的力學(xué)和電學(xué)的性質(zhì)引起了廣泛的注意。本文以石墨為原料,采用化學(xué)合成途徑合成了氧化石墨烯和石墨烯。具體包括三個(gè)步驟:石墨氧化、超聲剝離和化學(xué)還原。通過XRD、TEM、FTIR和RAMAN光譜等手

3、段對氧化石墨烯和石墨烯進(jìn)行了詳細(xì)的表征研究(第2章)。
　　 (2)石墨烯具有大的比表面積、良好的化學(xué)穩(wěn)定性以及優(yōu)良的電子傳遞能力,是一種理想的電極修飾材料。貴金屬納米顆粒例如鈀納米粒子,對過氧化氫有很好的電催化效果。將鈀納米粒子固定在石墨烯表面后由于鈀納米粒子和石墨烯在電催化方面的的協(xié)同作用能提高生物傳感器的靈敏度。殼聚糖是一種帶氨基的天然生物高聚物,有良好的成膜性能和生物相容性,能為固定的酶提供一個(gè)很好的微環(huán)境。用化學(xué)方法合

4、成了鈀納米顆粒/石墨烯/殼聚糖復(fù)合物,并用該復(fù)合物修飾電極與葡萄糖氧化酶交聯(lián),得到有較高靈敏度的葡萄糖傳感器(第3章)。
　　 (3)建立了一種基于單鏈DNA修飾MWNTs(ssDNA/MWNTs)作為電化學(xué)標(biāo)記物磁分離檢測DNA的電化學(xué)傳感技術(shù)。在這種分析方法中,通過非共價(jià)作用可將ssDNA修飾到MWNTs表面,這不僅能使MWNTs穩(wěn)定地分散水溶液中,同時(shí)又能使修飾在MWNTs表面DNA與目標(biāo)DNA發(fā)生雜交反應(yīng)。另外為了提高堿

5、基錯(cuò)配識別的能力,在磁性納米顆粒表面修飾了發(fā)夾探針。當(dāng)目標(biāo)DNA存在時(shí),磁珠表面的發(fā)夾探針構(gòu)象發(fā)生變化,莖部雙鏈結(jié)構(gòu)變?yōu)槿嵝詥捂溄Y(jié)構(gòu),再通過傳統(tǒng)的磁分離DNA夾心反應(yīng)可以選擇性收集ssDNA/MWNTs標(biāo)記物,當(dāng)吸附到十八烷基硫醇絕緣膜修飾的電極表面后,產(chǎn)生了二茂鐵的氧化還原峰電流。該方法對目標(biāo)DNA濃度檢測的動態(tài)線性范圍為1 pM～500 nM,檢測限可達(dá)0.9 pM。另外還可利用此方法對乙肝病毒特異性序列突變情況進(jìn)行檢測,使得突變型