NiO-YSZ陽(yáng)極支撐型平板式SOFC的制備及性能研究.pdf

1、固體氧化物燃料電池(SOFC)是一種新興的發(fā)電技術(shù),由于其具有綠色環(huán)保、燃料利用率高以及燃料適應(yīng)范圍廣泛等優(yōu)點(diǎn),有希望取代傳統(tǒng)的發(fā)電方式,目前已成為燃料電池技術(shù)的研究熱點(diǎn)。
　　本文通過(guò)非水基流延的方法制備大尺寸SOFC陽(yáng)極/電解質(zhì)復(fù)合基體,采用兩步法實(shí)現(xiàn)了復(fù)合陶瓷的燒結(jié),得到了平整無(wú)缺陷的陽(yáng)極/電解質(zhì)復(fù)合陶瓷,并對(duì)其進(jìn)行了性能表征。研究了 Ag-CuO和銀導(dǎo)電膠作為 SOFC密封材料的可行性,并在此基礎(chǔ)上研究了單電池密封方法,并

2、對(duì)密封后的電池進(jìn)行了性能測(cè)試,同時(shí)研究了燃料氣種類和流量對(duì)電池性能的影響。
　　實(shí)驗(yàn)中采用非水基流延法制備NiO-YSZ/YSZ復(fù)合基體,優(yōu)化了陽(yáng)極、功能層和電解質(zhì)的流延漿料配方。通過(guò)TG-DTA測(cè)試對(duì)復(fù)合基體燒結(jié)行為進(jìn)行了分析,提出了“階梯”燒結(jié)方法,并制定了燒結(jié)程序,預(yù)燒結(jié)溫度為1300℃,終燒溫度為1400℃,成功實(shí)現(xiàn)了復(fù)合基體的共燒結(jié),獲得厚度為1.5 mm左右,面積為100×100 mm的復(fù)合基體,制備模擬電池進(jìn)行性能測(cè)

3、試,其開路電壓為1.05 V左右,最大功率密度為1100 mW·cm-2左右,在5 h的壽命測(cè)試實(shí)驗(yàn)中電池電壓可以一直保持在0.7 V以上。
　　選擇 Ag-CuO和銀導(dǎo)電膠材料作為 SOFC的密封材料,研究了兩種材料的密封特性。通過(guò)SEM測(cè)試發(fā)現(xiàn)連接體/密封材料和密封材料/電池片封接界面連接緊密,無(wú)裂縫及孔洞存在,其電池泄漏率均可滿足模擬電池測(cè)試要求。研究了兩種材料的熱循環(huán),熱穩(wěn)定和熱匹配性能,發(fā)現(xiàn)兩種材料熱循環(huán)和熱穩(wěn)定性能均能

4、滿足電池工作需要,但熱匹配性能都較差。通過(guò)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn) Ag-CuO材料熱膨脹系數(shù)較難改變,而銀導(dǎo)電膠材料可以通過(guò)摻雜 Al2O3顆粒來(lái)降低其熱膨脹系數(shù),最佳摻雜比例為15mass％,此時(shí)銀導(dǎo)電膠材料熱膨脹系數(shù)由原來(lái)的20×10-6·℃-1下降為15×10-6·℃-1。
　　對(duì)單體電池進(jìn)行了組裝和放電測(cè)試。在前期工作基礎(chǔ)上提出了陶瓷纖維/銀導(dǎo)電膠復(fù)合密封的方法,并將其應(yīng)用于單電池密封中,其中陶瓷纖維表面需浸漬150 g/L的氣相SiO

5、2,銀導(dǎo)電膠材料需采用梯度法涂敷四層,其Al2O3含量依次為15mass%、10mass%,5mass%和0。密封后的電池泄漏率為0.045 cm3·min-1·cm-1,經(jīng)過(guò)10次熱循環(huán)實(shí)驗(yàn)后其泄漏率為0.058 cm3·min-1·cm-1,5h內(nèi)單電池開路電壓保持在1.0 V以上,可以滿足電池工作需要。
　　研究中通過(guò)對(duì)集流方法的改進(jìn),大幅降低了電池的內(nèi)阻,改進(jìn)后的單電池功率由原來(lái)的1.3 W增加為15.47 W。測(cè)試了不同

6、氣體流量下的單電池功率和工作壽命,發(fā)現(xiàn)最理想的氫氣、氧氣流量分別為2 L·min-1和1 L·min-1,此時(shí)電池功率為28.4 W,最大功率密度為579.6 mW·cm-2,并且在7h的測(cè)試時(shí)間內(nèi)電壓保持在0.7 V以上。將兩個(gè)單電池串聯(lián)制成電池堆,其功率達(dá)到50 W。比較了相同流量的甲烷與氫氣做燃料氣時(shí)的電池性能,發(fā)現(xiàn)由于積碳現(xiàn)象的存在,使用甲烷的電池在工作初期最大功率有所提升,但是經(jīng)過(guò)一定工作時(shí)間后過(guò)多的積碳現(xiàn)象導(dǎo)致了陽(yáng)極工作面積