過渡金屬輔助催化有序介孔碳石墨化及其性能研究.pdf

1、針對介孔碳材料目前存在的電導(dǎo)率較低及載Pt性能不夠理想的問題，本文嘗試通過添加金屬鹽在較低溫度下制備石墨化程度較高的有序介孔碳，大幅度提高介孔碳材料的電導(dǎo)率，同時改善介孔碳的表面潤濕性，進(jìn)一步優(yōu)化介孔碳載Pt性能。實驗過程是以低分子量的酚醛樹脂為碳源、F127為模板劑，以含Ni、Co、Fe、W、Mo、Ti等化合物為石墨化催化劑，采用溶膠凝膠共組裝法，后經(jīng)熱聚合、高溫除模板劑，制備具有一定石墨化、高負(fù)載性能的有序介孔碳。通過改變添加金屬的

2、種類、含量以及碳化溫度，研究介孔碳的催化石墨化過程，分析其催化石墨化機理。
　　 研究表明當(dāng)Ni含量為5％時，能獲得石墨化程度較高的介孔碳，且介孔材料的介觀有序結(jié)構(gòu)保持完好。HRTEM測試還能清晰觀察到Ni周圍的碳石墨化層。以這種碳為載體，采用微波還原法負(fù)載Pt納米粒子后，材料的電化學(xué)活性面積可達(dá)24.8 m2/g，較之前未添加Ni提高了12.9倍。在磁性金屬的對比中，我們發(fā)現(xiàn)添加Co的碳材料載Pt后的電化學(xué)活性面積達(dá)45.2

3、m2/g，是未添加金屬時的25.3倍。但Ni在介孔碳材料中分散性最好，因而其氧化峰電流、抗中毒能力均比含Co和Fe的高。
　　 W、Ti等金屬在高溫下按照碳化物轉(zhuǎn)化機理進(jìn)行催化石墨化，而且其本身也具有催化性能。W和Ti鹽有改性的介孔碳負(fù)載Pt后，電化學(xué)活性面積分別達(dá)到73.3 m2/g和63.5m2/g，是未添加金屬時的41.0倍和35.5倍。但if/ib降低，抗中毒能力下降。而Mo鹽的加入也使碳材料的性能有一定的提高，但幅度不