CVI法制備陶瓷基復(fù)合材料的微結(jié)構(gòu)演變模擬.pdf

1、化學(xué)氣相滲透法(CVI)是目前制備連續(xù)纖維增韌碳化硅陶瓷基復(fù)合材料(CMC-SiC)廣泛采用并且已經(jīng)商業(yè)化的方法。然而，由于沉積反應(yīng)和氣相傳質(zhì)之間的復(fù)雜關(guān)系，CVI致密化工藝控制難度大和加工周期長。計(jì)算機(jī)數(shù)值模擬有助于理解CVI工藝機(jī)理，預(yù)測致密化過程，有效分析實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，縮短工藝參數(shù)優(yōu)化的周期，因而具有十分積極的意義，已被普遍認(rèn)為是對(duì)CVI實(shí)驗(yàn)過程的重要補(bǔ)充。然而，在目前的數(shù)值模擬研究中，大部分沒有充分考慮纖維編織體中常見的雙尺度孔隙，

2、不能準(zhǔn)確估算實(shí)際預(yù)制體傳質(zhì)、傳熱能力隨致密化程度的演變，因而大大影響了數(shù)值模擬的可靠性和實(shí)用性。
　　本論文在已有實(shí)驗(yàn)研究基礎(chǔ)上，利用水平集方法模擬CVI致密化過程的微結(jié)構(gòu)演變，并建立合理的數(shù)學(xué)模型估算CVI致密化過程中的孔隙演變、氣體輸運(yùn)和熱量傳遞的變化，利用有限元方法對(duì)CVI制造過程中復(fù)合材料的多尺度致密化行為進(jìn)行數(shù)值模擬和分析。主要研究內(nèi)容和結(jié)果如下：
　　1.纖維束尺度孔隙致密化建模。根據(jù)纖維束內(nèi)小孔和束間大孔的結(jié)構(gòu)

3、特點(diǎn)，利用水平集方法模擬界面的演變，穩(wěn)態(tài)傳輸方程檢測封閉孔的形成，建立模擬孔隙演變的數(shù)學(xué)模型，運(yùn)用有限單元法數(shù)值模擬了大、小孔的結(jié)構(gòu)演變，分析了預(yù)制體結(jié)構(gòu)對(duì)大、小孔結(jié)構(gòu)演變的影響，建立了描述大、小孔的結(jié)構(gòu)演變的解析模型。得到的主要結(jié)論有：（1）當(dāng)束內(nèi)孔隙率低于22％時(shí)，封閉小孔開始出現(xiàn)；（2）當(dāng)束間大孔孔隙率低于18%時(shí)，封閉大孔開始出現(xiàn)；（3）小孔的結(jié)構(gòu)演變主要與初始孔隙率和纖維束截面長徑比有關(guān)；（4）大孔的結(jié)構(gòu)演變主要與水平方向上孔

4、隙寬度與纖維束距離比例相關(guān)。
　　2.預(yù)制體尺度孔傳質(zhì)建模。根據(jù)預(yù)制體的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，利用水平集、質(zhì)量和動(dòng)量守恒方程，建立了計(jì)算CVI過程氣體傳輸能力的數(shù)學(xué)模型，運(yùn)用有限元方法數(shù)值模擬了各種復(fù)合材料的氣體傳質(zhì)能力隨結(jié)構(gòu)演變的變化情況，建立了估算CVI過程復(fù)合材料傳質(zhì)能力的解析模型。結(jié)果表明：（1）二維纖維布疊層復(fù)合材料的厚度方向的氣體傳質(zhì)能力比面間的小一個(gè)數(shù)量級(jí)，水平方向的氣體傳質(zhì)能力與孔隙寬度與纖維束距離之比相關(guān)，厚度方向的氣體傳質(zhì)

5、能力受纖維束截面的長徑比和水平方向上孔隙寬度與纖維束距離比例兩者影響；（2）殘余孔隙率對(duì)復(fù)合材料的氣體傳質(zhì)能力影響不可忽略；（3）預(yù)制體結(jié)構(gòu)對(duì)氣體滲透系數(shù)的影響遠(yuǎn)大于擴(kuò)散系數(shù)。
　　3.預(yù)制體尺度孔傳熱建模。根據(jù)預(yù)制體的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，利用水平集和熱量守恒方程，建立了計(jì)算CVI過程熱量傳遞能力的數(shù)學(xué)模型，運(yùn)用有限元方法數(shù)值模擬了各種復(fù)合材料的傳熱能力隨結(jié)構(gòu)演變的變化情況，建立了估算CVI過程復(fù)合材料傳熱能力的解析模型。主要結(jié)論有：（1）

6、大、小孔的體積分?jǐn)?shù)和結(jié)構(gòu)特點(diǎn)對(duì)致密化階段的預(yù)制體的熱導(dǎo)率有很大的影響；（2）殘余孔洞將大大降低 CVI-CMC的熱導(dǎo)率；（3）CVI-CMC的熱導(dǎo)率不但與幾何結(jié)構(gòu)、組元熱傳導(dǎo)能力，還與各組元的結(jié)合和基體微裂紋情況密切相關(guān)。
　　4.反應(yīng)器尺度預(yù)制體致密化建模。根據(jù)等溫化學(xué)氣相滲透法(ICVI)工藝的特點(diǎn)，利用傳質(zhì)學(xué)和化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的基本理論，建立了纖維束內(nèi)小孔和纖維束間大孔CVI過程的數(shù)學(xué)模型，運(yùn)用有限單元法，實(shí)現(xiàn)了預(yù)制體內(nèi)大、小

7、孔的ICVI過程的致密化行為的數(shù)值模擬，為耦合反應(yīng)器的跨尺度數(shù)學(xué)模型提供了重要補(bǔ)充。建立的數(shù)學(xué)模型也可用于考察其它氣相體系的CVI沉積過程的致密化行為。得到的主要結(jié)論有：（1）模擬與實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比表明，在相對(duì)低溫（~1000℃），相對(duì)低壓（P<15kPa）的工藝條件下，纖維束內(nèi)的沉積反應(yīng)符合一級(jí)反應(yīng)。HCl主要抑制了三氯甲基硅烷(MTS)在氣相中的分解，對(duì)非均相表面反應(yīng)沒有明顯的影響；（2）對(duì)滲透均勻性影響最大的工藝參數(shù)是溫度，降低溫度有

8、利于滲透均勻性但會(huì)延長滲透時(shí)間，降低總壓有利于大孔的滲透均勻性但會(huì)延長致密化時(shí)間，降低總壓對(duì)小孔的滲透均勻性沒有影響，MTS的摩爾分?jǐn)?shù)對(duì)滲透均勻性影響不大；（3）纖維半徑的減小和纖維束厚度的增加不利于小孔滲透的均勻性，預(yù)制體厚度的增加和纖維束厚度的減小不利于大孔滲透的均勻性；（4）在5kPa下，保證纖維束內(nèi)小孔和大孔均勻致密的臨界溫度分別約為1050℃和1100℃；（5）致密化行為分為三個(gè)階段：表面小孔控制階段，表面大孔和內(nèi)部小孔的聯(lián)合