CVI法制備陶瓷基復合材料的微結構演變模擬.pdf

1、化學氣相滲透法(CVI)是目前制備連續(xù)纖維增韌碳化硅陶瓷基復合材料(CMC-SiC)廣泛采用并且已經(jīng)商業(yè)化的方法。然而，由于沉積反應和氣相傳質(zhì)之間的復雜關系，CVI致密化工藝控制難度大和加工周期長。計算機數(shù)值模擬有助于理解CVI工藝機理，預測致密化過程，有效分析實驗數(shù)據(jù)，縮短工藝參數(shù)優(yōu)化的周期，因而具有十分積極的意義，已被普遍認為是對CVI實驗過程的重要補充。然而，在目前的數(shù)值模擬研究中，大部分沒有充分考慮纖維編織體中常見的雙尺度孔隙，

2、不能準確估算實際預制體傳質(zhì)、傳熱能力隨致密化程度的演變，因而大大影響了數(shù)值模擬的可靠性和實用性。
　　本論文在已有實驗研究基礎上，利用水平集方法模擬CVI致密化過程的微結構演變，并建立合理的數(shù)學模型估算CVI致密化過程中的孔隙演變、氣體輸運和熱量傳遞的變化，利用有限元方法對CVI制造過程中復合材料的多尺度致密化行為進行數(shù)值模擬和分析。主要研究內(nèi)容和結果如下：
　　1.纖維束尺度孔隙致密化建模。根據(jù)纖維束內(nèi)小孔和束間大孔的結構

3、特點，利用水平集方法模擬界面的演變，穩(wěn)態(tài)傳輸方程檢測封閉孔的形成，建立模擬孔隙演變的數(shù)學模型，運用有限單元法數(shù)值模擬了大、小孔的結構演變，分析了預制體結構對大、小孔結構演變的影響，建立了描述大、小孔的結構演變的解析模型。得到的主要結論有：（1）當束內(nèi)孔隙率低于22％時，封閉小孔開始出現(xiàn)；（2）當束間大孔孔隙率低于18%時，封閉大孔開始出現(xiàn)；（3）小孔的結構演變主要與初始孔隙率和纖維束截面長徑比有關；（4）大孔的結構演變主要與水平方向上孔

4、隙寬度與纖維束距離比例相關。
　　2.預制體尺度孔傳質(zhì)建模。根據(jù)預制體的結構特點，利用水平集、質(zhì)量和動量守恒方程，建立了計算CVI過程氣體傳輸能力的數(shù)學模型，運用有限元方法數(shù)值模擬了各種復合材料的氣體傳質(zhì)能力隨結構演變的變化情況，建立了估算CVI過程復合材料傳質(zhì)能力的解析模型。結果表明：（1）二維纖維布疊層復合材料的厚度方向的氣體傳質(zhì)能力比面間的小一個數(shù)量級，水平方向的氣體傳質(zhì)能力與孔隙寬度與纖維束距離之比相關，厚度方向的氣體傳質(zhì)

5、能力受纖維束截面的長徑比和水平方向上孔隙寬度與纖維束距離比例兩者影響；（2）殘余孔隙率對復合材料的氣體傳質(zhì)能力影響不可忽略；（3）預制體結構對氣體滲透系數(shù)的影響遠大于擴散系數(shù)。
　　3.預制體尺度孔傳熱建模。根據(jù)預制體的結構特點，利用水平集和熱量守恒方程，建立了計算CVI過程熱量傳遞能力的數(shù)學模型，運用有限元方法數(shù)值模擬了各種復合材料的傳熱能力隨結構演變的變化情況，建立了估算CVI過程復合材料傳熱能力的解析模型。主要結論有：（1）

6、大、小孔的體積分數(shù)和結構特點對致密化階段的預制體的熱導率有很大的影響；（2）殘余孔洞將大大降低 CVI-CMC的熱導率；（3）CVI-CMC的熱導率不但與幾何結構、組元熱傳導能力，還與各組元的結合和基體微裂紋情況密切相關。
　　4.反應器尺度預制體致密化建模。根據(jù)等溫化學氣相滲透法(ICVI)工藝的特點，利用傳質(zhì)學和化學反應動力學的基本理論，建立了纖維束內(nèi)小孔和纖維束間大孔CVI過程的數(shù)學模型，運用有限單元法，實現(xiàn)了預制體內(nèi)大、小

7、孔的ICVI過程的致密化行為的數(shù)值模擬，為耦合反應器的跨尺度數(shù)學模型提供了重要補充。建立的數(shù)學模型也可用于考察其它氣相體系的CVI沉積過程的致密化行為。得到的主要結論有：（1）模擬與實驗結果對比表明，在相對低溫（~1000℃），相對低壓（P<15kPa）的工藝條件下，纖維束內(nèi)的沉積反應符合一級反應。HCl主要抑制了三氯甲基硅烷(MTS)在氣相中的分解，對非均相表面反應沒有明顯的影響；（2）對滲透均勻性影響最大的工藝參數(shù)是溫度，降低溫度有

8、利于滲透均勻性但會延長滲透時間，降低總壓有利于大孔的滲透均勻性但會延長致密化時間，降低總壓對小孔的滲透均勻性沒有影響，MTS的摩爾分數(shù)對滲透均勻性影響不大；（3）纖維半徑的減小和纖維束厚度的增加不利于小孔滲透的均勻性，預制體厚度的增加和纖維束厚度的減小不利于大孔滲透的均勻性；（4）在5kPa下，保證纖維束內(nèi)小孔和大孔均勻致密的臨界溫度分別約為1050℃和1100℃；（5）致密化行為分為三個階段：表面小孔控制階段，表面大孔和內(nèi)部小孔的聯(lián)合