磁性全硅沸石分子篩的制備及吸附性能研究.pdf

1、全硅沸石分子篩(Silicalite-1)是指其MFI型骨架結(jié)構(gòu)中不含鋁原子的純硅沸石分子篩，由于結(jié)構(gòu)中缺少強(qiáng)靜電吸附中心—陽離子，因而具有較強(qiáng)的親油憎水性。工業(yè)上通常利用Silicalite-1憎水親油的特性來分離有機(jī)物異構(gòu)體混合物、從發(fā)酵液中回收濃縮乙醇、或從含少量有機(jī)物的廢水中分離回收有機(jī)物等。Silicalite-1粉末在使用過程中，達(dá)到飽和吸附后需要固液分離，經(jīng)再生后可重復(fù)使用。由于Silicalite-1的粒徑細(xì)小，很難從液

2、相中分離。
　　本研究提出合成磁性Silicalite-1，在外加磁場條件下實(shí)現(xiàn)快速分離，解決固液難以分離的問題。采用水熱合成法，在Silicalite-1合成過程中引入磁性物質(zhì)鐵酸鎳，從而得到磁性Silicalite-1。通過各種表征手段：X射線衍射儀(XRD)、紅外光譜儀(FT-IR)、氮?dú)馕?脫附、透射電子顯微鏡(TEM)、掃描電子顯微鏡(SEM)、振動(dòng)樣品磁強(qiáng)計(jì)(VSM)等對(duì)樣品進(jìn)行了表征，采用氣相色譜儀(GC-920)

3、測定制得的樣品對(duì)乙醇水溶液的吸附分離性能。為得到合成Silicalite-1的最佳條件，考查了反應(yīng)物料摩爾比、晶化溫度及晶化時(shí)間對(duì)產(chǎn)物結(jié)構(gòu)和性能的影響，結(jié)果表明合成Silicalite-1最適宜的條件是：TEOS:TPAOH:H2O=1:0.2:80，晶化溫度175℃，晶化時(shí)間24 h，在此基礎(chǔ)上，合成了磁性Silicalite-1。XRD、FT-IR和氮?dú)馕?脫附結(jié)果表明，磁性納米顆粒(NiFe2O4)的加入沒有破壞Silicali

4、te-1的骨架結(jié)構(gòu)，對(duì)孔道結(jié)構(gòu)的影響也較小。研究表明：當(dāng)NiFe2O4的加入量為30％時(shí)，所制備的磁性Silicalite-1具有較高的比表面積、良好的超順磁性，飽和磁化強(qiáng)度為1.4363 emu·g-1，顆粒為圓柱體、分布均勻，直徑為300~500 nm，Silicalite-1磁化率可達(dá)到93%以上。對(duì)比Silicalite-1和磁性Silicalite-1對(duì)乙醇水溶液吸附性能，研究表明室溫下兩者對(duì)乙醇的最大飽和吸附量分別為336.

5、6 mg/g和246.8 mg/g，但后者在磁場作用下可以快速分離。對(duì)吸附過程進(jìn)行吸附模型擬合和吸附動(dòng)力學(xué)研究，表明 Silicalite-1和磁性Silicalite-1對(duì)乙醇的吸附都屬于二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程，吸附過程更接近Langmuir模型，說明吸附過程為單分子層吸附。對(duì)吸附后的磁性Silicalite-1進(jìn)行解吸，結(jié)果表明，對(duì)乙醇的解吸率在90%以上，解吸得到的乙醇濃度在80~90%，達(dá)到了濃縮、回收乙醇的目的。重復(fù)性實(shí)驗(yàn)表明制備的磁