磁性納米TiO-,2--SiO-,2-@γ-Fe-,2-O-,3-光催化劑制備及對苯酚光催化降解性能研究.pdf

1、煉焦、煉油、合成氨等化工生產(chǎn)過程中的廢水常含有苯酚類有機(jī)污染物，如果不經(jīng)處理任意排放會污染地下水源，對人類造成嚴(yán)重危害。目前，在含酚廢水的凈化處理中，光催化法以其成本較低的特點(diǎn)使具有良好的應(yīng)用前景。但該法大多采用納米TiO2的懸浮液相體系，存在催化劑回收困難等問題。近年來，人們對以Fe3O4等磁性材料為載體的光催化劑展開了廣泛的研究，但關(guān)于磁性光催化劑結(jié)構(gòu)與性能關(guān)系的研究相對較少。
　　 本文以共沉淀法制備的磁性納米Fe3O4為

2、核，先后以Na2SiO3和TEOS為硅源，通過溶膠-凝膠法制備殼-核結(jié)構(gòu)的SiO2@Fe3O4納米顆粒，再以鈦酸四丁酯為鈦源，通過溶膠-凝膠法將TiO2負(fù)載于SiO2@Fe3O4上，經(jīng)過300～700℃高溫焙燒，制得了TiO2/SiO2@γ-Fe2O3磁性納米光催化劑。采用XRD、TEM、VSM、BET和UV-VIS等對催化劑的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征，考察各因素對結(jié)構(gòu)的影響，并以苯酚溶液為模擬廢水進(jìn)行光催化性能評價(jià)，考察催化劑制備條件及光催化反

3、應(yīng)條件對苯酚降解性能的影響。
　　 經(jīng)過正交試驗(yàn)優(yōu)化及考察各制備條件對Fe3O4結(jié)晶度的影響得出，在Fe2+和Fe3+摩爾比為5∶1，溶液pH=9.0，氨水濃度為0.6 mol·L-1，50℃晶化3 h條件下制備的Fe3O4結(jié)構(gòu)最好，其粒徑約為23 nm，比飽和磁化強(qiáng)度為83.0 emu·g-1，比表面積為54.71 m2·g-1。經(jīng)過SiO2包覆后制得的SiO2@Fe3O4為殼-核結(jié)構(gòu)，SiO2層厚度約為9 nm。磁性納米Si

4、O2@Fe3O4顆粒負(fù)載Ti后，經(jīng)300～700℃高溫焙燒，F(xiàn)e3O4核均轉(zhuǎn)變?yōu)棣?Fe2O3。在500℃左右焙燒條件下制備的TiO2/SiO2@γ-Fe2O3粒子，TiO2主要以具有較好光催化活性的銳鈦礦晶型存在，其粒徑范圍為37～50 nm，比飽和磁化強(qiáng)度為9.5 emu·g-1，具有良好的超順磁性。
　　 通過考察TiO2負(fù)載量、SiO2含量、催化劑的濃度、苯酚溶液初始濃度及pH值、鼓泡O2等因素對苯酚降解效果的影響得出：

5、室溫條件下，當(dāng)TiO2和SiO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為70％和11％的光催化劑降解0.2 mmol·L-1的苯酚溶液時(shí)，催化劑濃度為0.5 g·L-1、溶液初始pH值為7.0左右，鼓泡O2條件下，光催化降解苯酚效果最好，其COD去除率可達(dá)70.9％。
　　 在最佳降解苯酚條件下，第1次使用磁性納米光催化劑降解苯酚溶液時(shí)，苯酚COD去除率達(dá)到70.9％，催化劑回收率達(dá)到97.0％。催化劑經(jīng)過8次循環(huán)使用，COD去除率降低了20.1％，而回