納米鈀的形貌控制合成及其加氫性能研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、金屬納米顆粒具有尺寸小和表面積大等優(yōu)點(diǎn),其催化方面的優(yōu)異性能引起了人們的廣泛關(guān)注。眾多研究表明,金屬納米粒子的催化性能取決于其組成、結(jié)構(gòu)、尺寸和形貌等,因此可以通過優(yōu)化金屬納米顆粒的制備條件使金屬納米顆粒的催化性能達(dá)到最優(yōu)[1]。Pd因其顯著的吸氫能力被廣泛用作催化劑,為優(yōu)化其催化性能,眾多研究者致力于納米Pd的形貌和尺寸的控制研究,制備得到了不同形貌的Pd納米顆粒。本文通過水相化學(xué)還原法實(shí)現(xiàn)納米鈀顆粒的形貌控制合成,并應(yīng)用于1,4-丁

2、炔二醇(BYD)和硝基苯(NB)加氫反應(yīng)中,探索形貌對催化性能的影響。
  采用化學(xué)還原法,以PdCl2為前體,抗壞血酸作為還原劑,水為溶劑,PVP做為穩(wěn)定劑,在KBr存在下,合成出形貌均一的Pd納米立方體。通過TEM結(jié)果發(fā)現(xiàn)Br-可以作為封端劑,改變{100}晶面的生長速度,進(jìn)而形成納米立方體,雖然PVP的濃度可以改變Pd納米粒子的尺寸,但是并不會改變形貌。以Na2PdCl4為前體,抗壞血酸作為還原劑,水為溶劑,P123做為修飾

3、劑,合成出形貌均一的二十面體狀的Pd納米粒子,通過TEM結(jié)果發(fā)現(xiàn),P123可以選擇性吸附{111}晶面,最終導(dǎo)致了二十面體Pd納米粒子的形成,而PVP對于{100}晶面和{111}晶面并不存在選擇性吸附的情況。
  采用化學(xué)還原法合成出Pd納米立方體,并將其作為晶種,進(jìn)一步生長成大尺寸的納米Pd立方體以及具有不同{100}和{111}晶面比例的納米Pd多面體,在保持前體濃度恒定的前提下,改變加入晶種溶液的體積可以改變Pd納米顆粒的

4、形貌和尺寸。將形貌和尺寸可控的納米Pd溶膠應(yīng)用于1,4-丁炔二醇催化加氫的反應(yīng)中,探討Pd形貌對催化性能的影響。結(jié)果表明,Pd形貌對催化劑的活性和選擇性均有影響,{111}晶面的催化活性高于{100}晶面,截角立方體狀的納米Pd對1,4-丁烯二醇的選擇性可達(dá)96%。
  采用化學(xué)還原法制備了立方體狀、截形八面體狀和十面體狀Pd納米粒子,并將其負(fù)載到經(jīng)氧化處理的碳納米管上,并以硝基苯加氫為探針反應(yīng),發(fā)現(xiàn)不同形貌的Pd納米粒子在硝基苯

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