類(lèi)過(guò)氧化物酶活性的石墨烯納米復(fù)合物的制備及其比色生物傳感應(yīng)用研究.pdf

1、本論文主要以制備的兩種具有類(lèi)過(guò)氧化物酶活性的石墨烯基納米復(fù)合物(Fe3O4納米球/還原氧化石墨烯納米復(fù)合物(Fe3O4 NSs/rGONCs)和多壁碳納米管還原氧化石墨烯納米帶(MWCNT@rGONR))為敏感材料，采用比色技術(shù)，分別建立了檢測(cè)乙酰膽堿(ACh)和膽固醇的比色生物傳感新方法;此外，基于DNA功能化納米金(GNPs)和富含堿基G的DNA(G-rich DNA)的雙重信號(hào)放大作用，建立了赭曲霉毒素A(OTA)的超靈敏電化學(xué)檢

2、測(cè)新方法。具體研究?jī)?nèi)容如下:
　　1、采用一步溶劑熱法，制備了Fe3O4 NSs均勻分散于石墨烯片表面的Fe3O4 NSs/rGO NCs。以四甲基聯(lián)苯胺(TMB)為顯色探針，對(duì)比研究Fe3O4 NSs/rGO NCs、Fe3O4微球/rGO NCs(Fe3O4 MSs/rGONCs)和Fe3O4多面體納米晶/rGO NCs(Fe3O4 NPHs/rGO NCs)的類(lèi)過(guò)氧化物酶催化活性發(fā)現(xiàn)，其強(qiáng)弱順序?yàn)?Fe3O4 NSs/rGO

3、 NCs＞Fe3O4 MSs/rGO NCs＞Fe3O4 NPHs/rGO NCs;利用Fe3O4 NSs/rGO NCs良好的催化H2O2氧化TMB探針顯色特性，進(jìn)一步與雙酶（乙酰膽堿酯酶和膽堿氧化酶）耦合，構(gòu)建了ACh比色生物傳感平臺(tái)。在優(yōu)化條件下，TMB氧化型吸光度與ACh濃度的對(duì)數(shù)之間，在100nM～10 mM范圍內(nèi)呈良好的線性關(guān)系，其檢出限為39nM(S/N=3);同時(shí)該比色傳感方法具有較高的選擇性，可用于牛奶樣品分析。

4、>　　2、以MWCNT((O)＜10 nm)為起始原料，利用KMnO4部分氧化剪切MWCNT和水合肼后續(xù)還原法，制備了MWCNT@rGONR功能納米復(fù)合物。類(lèi)過(guò)氧化物酶活性研究發(fā)現(xiàn)，所制備的MWCNT@rGONR可以催化H2O2氧化TMB發(fā)生顯色反應(yīng)，其對(duì)TMB和H2O2的米氏常數(shù)分別為0.123 mM和1.678 mM，表現(xiàn)出較高親和力。機(jī)理研究證實(shí)，其類(lèi)過(guò)氧化物酶活性源于催化TMB氧化和H2O2還原的能力，不同于通常的·OH自由基機(jī)

5、理。進(jìn)一步與膽堿氧化酶耦合，以TMB為顯色探針，構(gòu)建了膽固醇比色生物傳感平臺(tái)。在優(yōu)化條件下，TMB氧化型吸光度與膽固醇濃度在0.02～1mM范圍內(nèi)，呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系，其檢出限為10μM(S/N=3);同時(shí)所提出的比色傳感方法具有較高的選擇性。
　　3、利用共價(jià)鍵合和DNA雜交技術(shù)，依次將設(shè)計(jì)和制備的捕獲探針DNA、適配體、DNA功能化的GNPs和G-rich DNA組裝在金電極表面，構(gòu)建了OTA超靈敏檢測(cè)的電化學(xué)傳感平臺(tái)。以亞甲