城市地表灰塵—降雨徑流系統(tǒng)污染物遷移過(guò)程與環(huán)境效應(yīng).pdf

1、城市作為一個(gè)受人類活動(dòng)影響的地域綜合體，其自然地理過(guò)程、機(jī)制與范式等極為復(fù)雜，是人地關(guān)系演變新階段的重要表現(xiàn)，也是當(dāng)前自然地理學(xué)與全球變化研究的典型區(qū)域，倍受人們關(guān)注。有關(guān)城市環(huán)境問(wèn)題的研究已成為當(dāng)前多學(xué)科聯(lián)合攻關(guān)研究的核心問(wèn)題之一。IHDP(全球環(huán)境變化人文因素計(jì)劃)于2004年提出了兩項(xiàng)新的IGBP-IHDP聯(lián)合研究計(jì)劃，其中之一即為“城市化與全球環(huán)境變化(Urbanizaion and Global Environmental C

2、hange)”。 城市第二自然地理格局的出現(xiàn)使不透水地面成為下墊面格局的主要單元和影響物質(zhì)循環(huán)的重要因素，越來(lái)越多的地理學(xué)者開(kāi)始思考有關(guān)“城市自然地理學(xué)”的議題。近年來(lái)，本課題組已就城市自然地理系統(tǒng)的主要物質(zhì)循環(huán)和環(huán)境過(guò)程進(jìn)行了一系列初步的、探索性的理論和實(shí)證研究，取得了諸多可借鑒的成果。論文在前人及原有研究成果的基礎(chǔ)上，嘗試進(jìn)一步從物質(zhì)循環(huán)的角度，對(duì)城市自然要素開(kāi)展系統(tǒng)性研究，豐富自然地理學(xué)內(nèi)容，探討城市自然地理研究方法學(xué)，為

3、城市自然地理與全球變化區(qū)域響應(yīng)提供實(shí)證。 物質(zhì)尤其是污染物質(zhì)在城市環(huán)境系統(tǒng)多介質(zhì)、多界面的循環(huán)是城市自然地理過(guò)程研究的關(guān)鍵切入點(diǎn)。論文以上海中心城區(qū)為例，從多介質(zhì)的角度開(kāi)展典型污染物(營(yíng)養(yǎng)鹽、重金屬)在城市地表灰塵．降雨徑流系統(tǒng)內(nèi)的時(shí)空格局、遷移過(guò)程與環(huán)境效應(yīng)研究，重點(diǎn)探討了以不透水地面為特征的城市地表環(huán)境對(duì)污染物遷移轉(zhuǎn)化的影響與控制，初步建立了城市“第二自然格局”背景下的物質(zhì)循環(huán)研究框架。論文主要認(rèn)識(shí)與結(jié)論如下： (1

4、)初步建立了污染物在以“不透水地面”為主要特征的城市地表環(huán)境系統(tǒng)遷移循環(huán)模式。提出了“城市地表灰塵一降雨徑流”的系統(tǒng)概念，認(rèn)為城市匯水域(Urban Catchment)是物質(zhì)循環(huán)的基本單元，不透水地面的累積和沖刷是污染物遷移轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵過(guò)程，顆粒物是影響污染物整個(gè)遷移過(guò)程的主要因子。 (2)研究了城市地表灰塵負(fù)荷量及其污染物的時(shí)空分布特征，發(fā)現(xiàn)上海地表灰塵累積量無(wú)明顯的季節(jié)性變化，與國(guó)內(nèi)外研究比較屬于中等水平。地表灰塵重金屬含量

5、在國(guó)內(nèi)城市中較高，顯示出冬春季節(jié)較高，夏秋季節(jié)較低的特征。 (3)研究了城市地表灰塵污染粒級(jí)效應(yīng)及其生物有效性。發(fā)現(xiàn)地表灰塵污染物粒級(jí)效應(yīng)顯著，低于75μm是其主要的污染粒徑級(jí)別，重金屬粒級(jí)效應(yīng)順序?yàn)镃r>Pb>Cd>Zn>Ni>Cu。通過(guò)地表灰塵重金屬賦存形態(tài)研究表明，Zn、Cd和Ni主要以碳酸鹽結(jié)合態(tài)存在，Pb主要為鐵錳氧化物結(jié)合態(tài),Cu主要為有機(jī)結(jié)合態(tài)存在，Cr主要以殘?jiān)鼞B(tài)存在，地表灰塵重金屬非穩(wěn)定形態(tài)含量由大到小順序依次

6、為Zn>Pb>Ni>Cd>Cu>Cr。 (4)研究了地表灰塵污染物累積過(guò)程的輸入．輸出機(jī)制。發(fā)現(xiàn)地表灰塵對(duì)大氣環(huán)境污染的貢獻(xiàn)率不可忽視，低于75μm粒徑級(jí)別顆粒物是地表灰塵與大氣懸浮物進(jìn)行物質(zhì)交換的主要來(lái)源，應(yīng)用美國(guó)EPA道路顆粒物排放因子方法，計(jì)算出上海城市地表灰塵對(duì)PM2.5、PM10和TSP的排放因子為0.99、7.64和9.17 g/VKT，排放量分別為1.7、13.1和69.6萬(wàn)噸/年。 (5)在國(guó)內(nèi)首先開(kāi)展了

7、地表污染物累積過(guò)程的實(shí)證研究。揭示了土地利用類型和道路交通行為是影響地表灰塵大氣環(huán)境“源．匯”效應(yīng)的重要因素。在高交通流量地區(qū)，地表灰塵重金屬表現(xiàn)出對(duì)大氣懸浮顆粒物的“源”效應(yīng)，而交通流量相對(duì)較低的區(qū)域則顯示出其對(duì)大氣懸浮物的“匯”效應(yīng)。對(duì)地表污染物累積過(guò)程研究表明，隨著無(wú)雨期天數(shù)增加，地表灰塵負(fù)荷量總體上表現(xiàn)出增大趨勢(shì)，顆粒物粒徑逐漸增大；持續(xù)時(shí)間長(zhǎng)、雨強(qiáng)較大的降雨對(duì)顆粒物和污染物負(fù)荷有明顯的削減作用；重金屬負(fù)荷累積過(guò)程符合S型增長(zhǎng)曲

8、線。 (6)對(duì)污染物徑流沖刷過(guò)程研究表明，徑流粒徑曲線多呈雙峰或多峰分布。降雨類型是影響污染物沖刷過(guò)程的重要因素。不同土地利用類型沖刷過(guò)程研究表明，Zn和Cu，Pb和Cd，Cr和Ni在EMC值空間分異特征上都顯示出了較明顯的一致性。不同降雨事件沖刷過(guò)程研究表明，zn，Pb和Cu表現(xiàn)出了相似的環(huán)境行為，Cd與其相差不大，Cr和Ni也比較相似，認(rèn)為這種比較固定的組合特征在一定程度上反映出了重金屬來(lái)源和環(huán)境行為的相似性。 (7

9、)提出了初始沖刷效應(yīng)的定量表征方法，發(fā)現(xiàn)上海城市徑流初始沖刷屬于中等強(qiáng)度，強(qiáng)度指數(shù)b值在0.185～0.896之間。重金屬總量初始沖刷強(qiáng)度順序?yàn)镹i>Pb>Zn>Cd>Cu>Cr，溶解態(tài)重金屬初始沖刷強(qiáng)度不明顯。最大雨強(qiáng)及出現(xiàn)時(shí)間是影響污染物初始沖刷強(qiáng)度的重要因素。 (8)提出徑流水體“固-液”界面過(guò)程的重要性，認(rèn)為“固-液”界面過(guò)程對(duì)于污染物在徑流水體中存在相態(tài)的改變和量的時(shí)空分布具有重要影響。徑流沖刷過(guò)程中，顆粒物是控制污染

10、物遷移轉(zhuǎn)化的重要因素，重金屬Zn、Pb和Cu與顆粒物相關(guān)性最大，Cd和Cr相關(guān)性依次降低，Ni不顯著相關(guān)。在溶解態(tài)重金屬含量比值的空間分異上，Pb和Cu，Ni和Cr，Zn和Cd各表現(xiàn)出相似的分布趨勢(shì)。重金屬分配系數(shù)從大到小依次為Pb>Cd>Zn>Ni>Cu>Cr。 (9)污染物“地表灰塵一降雨徑流”多介質(zhì)系統(tǒng)分配特征研究表明，上海城市大氣濕沉降對(duì)徑流污染的貢獻(xiàn)不可忽視，雨水中重金屬Zn濃度達(dá)到了國(guó)外研究的上限值，值得關(guān)注。對(duì)地表

11、灰塵和徑流水體重金屬含量因子分析表明，由于干濕沉降過(guò)程影響，徑流水體的因子分析對(duì)重金屬來(lái)源解釋得更全面，而地表灰塵因子分析則要相對(duì)散亂，更多反映了其污染物粒級(jí)效應(yīng)的相關(guān)。徑流水體因子分析中，Pb、Zn和Cu明顯聚為一類，Cd處于外圍，Cr和Ni則距離較遠(yuǎn)。排水系統(tǒng)特征是影響污染物在雨水管道中物理化學(xué)變化的重要因素，分流制排水系統(tǒng)初始沖刷效應(yīng)不明顯。 (10) 研究了重金屬在“地表灰塵-徑流懸浮物-雨水口沉積物-河流沉積物”系統(tǒng)中的分配特

12、征和生物有效性。發(fā)現(xiàn)徑流懸浮顆粒物和河流沉積物是重金屬遷移過(guò)程中“非穩(wěn)定形態(tài)”比例最高的環(huán)節(jié)，一定程度上增加了降雨徑流污染的水體毒性和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。Zn和Cd在徑流顆粒物中都占有最高的含量濃度和非穩(wěn)定態(tài)比例，Pb、Cu、Cr和Ni則在河流沉積物占有較高的非穩(wěn)定形態(tài)比例。 (11) 應(yīng)用美國(guó)EPA人體暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法對(duì)上海城市地表灰塵重金屬進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。發(fā)現(xiàn)手-口接觸行為是兒童攝入地表灰塵重金屬的最主要途徑，其次為皮膚吸收量和