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文檔簡介
1、錳酸鋰(LiMn2O4)具有價(jià)格低、電壓高、環(huán)境友好、快速充放電等優(yōu)點(diǎn),有望大范圍應(yīng)用于動(dòng)力型和儲能型鋰電池的生產(chǎn)中。然而其在高溫環(huán)境(55℃)容量流失過快的缺點(diǎn)極大的限制了錳酸鋰材料的進(jìn)一步推廣,針對這一問題本文通過水熱法在錳酸鋰晶體顆粒的表面覆蓋了一層鎳氧化物的包覆層,研究了其符合結(jié)構(gòu)與性能的關(guān)系,并進(jìn)一步通過密度泛函理論(DFT)對其機(jī)理進(jìn)行了更深一步的探索。
我們使用無水乙醇為溶劑的動(dòng)態(tài)水熱法成功的在錳酸鋰顆粒表面包覆
2、了一層均勻完整的鎳氧化物層,并通過各種儀器表征了包覆前后錳酸鋰晶體顆粒的結(jié)構(gòu)和表面形貌,證明包覆不會對錳酸鋰的尖晶石結(jié)構(gòu)產(chǎn)生影響,而包覆層的厚度會隨包覆量的增加而增加。不同厚度包覆層對鋰離子的擴(kuò)散造成不同影響,過厚的包覆層會限制鋰離子的擴(kuò)散而使包覆優(yōu)化效果變低。包覆后錳酸鋰樣品的表層錳元素的平均價(jià)態(tài)升高,使得表層晶體結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性升高,一定程度上抑制了Jahn-Teller效應(yīng)的發(fā)生。包覆層起到了保護(hù)的作用,錳酸鋰顆粒具有了一個(gè)安全的表面抵
3、抗電解液中HF的侵蝕,使得包覆后錳酸鋰樣品在高溫下的電化學(xué)性能有了明顯提高。
我們通過密度泛函理論框架下Vienna Ab-initio Simulation Package(VASP)平面波贗勢法對包覆前后錳酸鋰晶體模型進(jìn)行模擬計(jì)算,對優(yōu)化后得到的穩(wěn)定晶體結(jié)構(gòu)模型進(jìn)行分析,發(fā)現(xiàn)包覆后錳酸鋰晶體表層上Mn-O鍵變短繼而鍵能增強(qiáng),表層晶面的錳元素由全為+3價(jià)變成全為+4價(jià),這與實(shí)驗(yàn)部分的數(shù)據(jù)和結(jié)論相吻合,進(jìn)而更深一步的揭示了包覆
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