基于Ag-M納米催化劑的制備及其對芐氯的電催化研究.pdf

1、氯代有機(jī)污染物作為一類重要的難降解化合物,雖應(yīng)用廣泛卻對生物體和環(huán)境有非常大的危害性。多數(shù)氯代有機(jī)物為人工合成產(chǎn)物,其分子上氯原子的存在對微生物具有毒性且化學(xué)性質(zhì)非常穩(wěn)定,降解緩慢,危害周期長。因此對氯代有機(jī)污染物高效快速還原脫氯原理和方法的研究具有重要的理論意義和應(yīng)用價(jià)值。基于Ag-M的納米催化劑已在越來越多的領(lǐng)域顯示了其潛在的應(yīng)用前景,特別是應(yīng)用于氯代芳烴電催化脫氯領(lǐng)域的研究備受關(guān)注。然而貴金屬價(jià)格昂貴,資源匱乏且納米粒子自身極易團(tuán)

2、聚,限制了其工業(yè)化應(yīng)用。為了降低成本和進(jìn)一步提高有機(jī)氯代物脫氯電催化劑的性能,本研究從提高Ag-M陰極電催化劑活性問題入手,以還原氧化石墨烯和碳納米管的雜化物為載體實(shí)現(xiàn)了Ag-M貴金屬納米粒子的高分散性和小粒徑,系統(tǒng)地開展了所制備的納米復(fù)合物電催化芐氯還原的應(yīng)用研究。論文的主要研究結(jié)果如下:
　　(1)以聚乙二醇辛基苯基醚(Triton X-100)為還原劑和穩(wěn)定劑,采用共還原法成功地制備了具有不同摩爾比的Ag-Pd納米催化劑。通

3、過紫外可見吸收光譜(UV-vis)、X-射線粉末衍射(XRD)、X-射線能量散射譜(EDS)、透射電子顯微鏡(TEM)和選區(qū)電子衍射(SAED)對所制備的Ag-Pd(n/n)納米催化劑進(jìn)行了形貌表征,并采用電化學(xué)技術(shù)考察了其對芐氯的電催化還原性能。結(jié)果表明:與單金屬Ag納米顆粒相比,所制備的Ag-Pd顆粒不僅具有合金結(jié)構(gòu),而且對芐氯的電催化還原具有更好的電催化活性及長期穩(wěn)定性能,這可能與催化劑中Ag和Pd在催化芐氯還原過程中的協(xié)同效應(yīng)密

4、切相關(guān)。
　　(2)采用不同比例的碳材料RGO-MWCNTs(w/w)為復(fù)合載體,通過化學(xué)共還原合成法成功地將納米結(jié)構(gòu)的AgPd粒子分散于RGO-MWCNTs(w/w)雜化載體表面。對合成材料采用UV-vis和EDS,SEM和TEM進(jìn)行了元素分析和形貌表征,運(yùn)用循環(huán)伏安法和計(jì)時(shí)電流法在乙腈電解質(zhì)中研究其作為陰極材料對芐氯的電催化還原性能。結(jié)果表明:粒徑約為5nm的Ag-Pd納米粒子均勻地分散在RGO-MWCNTs表面,表明雜化載體

5、有助于納米粒子的均勻分散。與單載體Ag-Pd/RGO和Ag-Pd/MWCNTs催化劑相比,Ag-Pd/RGO-MWCNTs(w/w)催化劑對芐氯的電催化還原具有更好的電催化活性及長期穩(wěn)定性。
　　(3)以十二烷基硫酸鈉(SDS)為還原劑,通過自組裝方法成功地制備了具有不同摩爾比的雙金屬Ag-Pt和三金屬Pd1Ag10Pt1納米粒子,并將其負(fù)載于RGO-MWCNTs(7:3,w/w)雜化載體表面。采用UV-vis、SEM和EDS對所

6、制得催化劑的表面形貌和元素組成進(jìn)行了表征,并運(yùn)用循環(huán)伏安法和計(jì)時(shí)電流法考基于Ag-M納米催化劑的制備及其對芐氯的電催化研究察了其對芐氯的電催化還原性能。結(jié)果表明:具有不同摩爾比的AgPt(n/n)/RGO-MWCNTs納米催化劑對電催化還原芐氯呈現(xiàn)出優(yōu)異的催化效果。與Ag/RGO-MWCNTs、Ag1oPd1/RGO-MWCNTs和Ag10Pt1/RGO-MWCNTs催化劑相比,具有網(wǎng)孔狀結(jié)構(gòu)的三金屬Pd1Ag10Pt1/RGO-MWC