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1、化石能源的消費(fèi)導(dǎo)致全球二氧化碳的排放量急劇上升,并保持了持續(xù)增加的態(tài)勢(shì)。因此,二氧化碳的捕集和封存技術(shù)對(duì)減少二氧化碳的排放有著重要意義,研究和開(kāi)發(fā)高性能、廉價(jià)、環(huán)保的吸附材料成為了全球迫在眉睫的課題。沸石分子篩在吸附材料中應(yīng)用比較廣泛,以廉價(jià)礦物原料和工業(yè)廢棄物代替昂貴的化工原料合成沸石具有潛在的商業(yè)價(jià)值,對(duì)廉價(jià)礦物及固體廢棄物的再利用也具有重要意義。目前,還沒(méi)有利用紅土鎳礦渣作為原料合成沸石的報(bào)道,本論文開(kāi)發(fā)了利用紅土鎳礦渣和鋁土礦合
2、成沸石的新工藝,并將其成功應(yīng)用于二氧化碳和氮?dú)獾姆蛛x。
首先,本論文以工業(yè)廢渣—紅土鎳礦酸浸渣作為原料,先添加NaAlO2作為鋁源,采用堿融—水熱法和兩步法相結(jié)合的方式成功制備了高純度的4A沸石分子篩,然后添加廉價(jià)礦物原料—鋁土礦作為鋁源,采用堿融—水熱法制備了低成本、高性能的13X沸石分子篩。在大量實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上,考察了多種因素,如SiO2/Al2O3、 H2O/Na2O、Na2O/SiO2、陳化時(shí)間和晶化時(shí)間對(duì)這兩種沸石結(jié)晶
3、的影響,并利用X射線衍射儀對(duì)合成的沸石產(chǎn)品進(jìn)行了測(cè)試,確定了合成單一種類(lèi)的4A沸石和13X沸石分子篩的最佳工藝技術(shù)參數(shù),同時(shí)探討了生成其他類(lèi)型沸石(NaP、方鈉石)的結(jié)晶變化規(guī)律。
4A沸石和13X沸石的最優(yōu)合成條件如下:
4A沸石:n(H2O/Na2O)=110,n(SiO2/Al2O3)=2,n(Na2O/SiO2)=1.4,晶化時(shí)間8h。
13X沸石:n(H2O/Na2O)=40,n(SiO2/Al2
4、O3)=3.2,n(Na2O/SiO2)=1.6,陳化時(shí)間24h,晶化時(shí)間8h。
其次,針對(duì)在最優(yōu)條件下合成的單一種類(lèi)沸石(4A、13X)進(jìn)行了熱重分析、成分分析、紅外光譜分析、掃描電鏡分析來(lái)表征沸石的結(jié)構(gòu)和性能,并在77K溫度下進(jìn)行了樣品的吸附脫附測(cè)試來(lái)測(cè)得合成沸石的比表面積。
最后,本文還通過(guò)熱重分析儀研究了常壓下分別在30℃、60℃時(shí)4A沸石和13X沸石對(duì)CO2/N2的分離性能。30℃時(shí)4A沸石樣品對(duì)CO2和N
5、2的吸附量分別為3.803mmol/g,0.389mmol/g;60℃時(shí)4A沸石樣品對(duì)CO2和N2的吸附量分別為2.939mmol/g,0.964mmol/g;30℃時(shí)13X沸石樣品對(duì)CO2和N2的吸附量分別為2.754mmol/g,0.428mmol/g;60℃時(shí),13X沸石樣品對(duì)CO2和N2的吸附量分別為2.225mmol/g,1.671 mmol/g。結(jié)果表明:30℃時(shí)合成的4A沸石和13X沸石對(duì)CO2/N2都有很高的吸附選擇性,
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