多孔氧化鈦復(fù)合材料的制備及其吸附二氧化碳的性能研究.pdf

1、隨著世界經(jīng)濟的發(fā)展，越來越多的二氧化碳被排放到大氣當中，而CO2是公認的溫室氣體，其對地球的變暖有著不可推卸的責任。因此對如何對CO2進行高效捕集與封存是實現(xiàn)其減排的最為有效，可行的方法之一。在眾多捕集CO2的方法中，固體材料吸附法是一種節(jié)能、高效的捕集CO2的方法。而吸附劑則是研究的關(guān)鍵。本項目擬開展高效捕集CO2的多孔氧化鈦復(fù)合材料的制備和吸附性能研究。研究結(jié)果如下:
　　1.采用不同的模板劑合成具有不同孔徑結(jié)構(gòu)的基態(tài)氧化鈦材

2、料
　　多孔氧化鈦是以金屬鈦的醇鹽（異丙醇鈦）為前體，以烷基胺為模板，采用配體輔助模板法合成。通過采用具有不同碳鏈長度的烷基胺如:己胺、辛胺、十二烷胺、十八烷胺可以制備具有不同比表面積，孔容及孔徑大小和分布的基態(tài)氧化鈦樣品。在合成過程中，陳化過程是得到結(jié)構(gòu)穩(wěn)定多孔材料的關(guān)鍵，在本研究中，采用兩種不同的陳化方法:一種是逐級升溫的陳化方法，將溫度從室溫逐漸提高到140℃，另一種是采用超聲波乳化的陳化方法，使用超聲波處理反應(yīng)溶液12-2

3、4h。胺模板的除去采用醇洗的方法，考察了洗滌時間對制得樣品孔徑結(jié)構(gòu)的影響。實驗結(jié)果發(fā)現(xiàn):以辛胺為模板劑時，采用逐級升溫的陳化方法，單次洗滌時間為1天時，所得到的氧化鈦(C8-Ti)具有最高的比表面積和孔容，分別為1037m2/g和0.62cm3/g。
　　2.以C8-Ti為基體制取二亞乙基三胺復(fù)合氧化鈦材料，考察其吸附CO2的性能
　　以上一章得到的具有最高比表面積和孔容的C8-Ti為基體，通過浸漬不同含量的二亞乙基三胺(D

4、ETA)，獲得一系列氧化鈦復(fù)合材料，對所制取的吸附劑進行一系列表征，如:X-射線衍射，氮氣吸附，紅外和熱重分析，采用固定床裝置測量吸附劑的CO2吸附性能。研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)，當DETA負載量為30％時，所得到的樣品在模擬火電廠煙氣的條件下（氮氣和二氧化碳混合氣，其中CO2含量為10％，溫度為75℃，壓力為常壓）具有2.30 mmol/g的吸附量，高于對應(yīng)的SBA-15為基體的復(fù)合材料和目前文獻中報道的其他的DETA改性的吸附劑。氧化鈦基體和浸

5、漬的DETA的協(xié)同作用可能是得到高吸附CO2能力的原因。研究同時發(fā)現(xiàn)在低溫條件下，中等DETA浸漬量的復(fù)合材料比高DETA浸漬量的材料具有更高的吸附能力，可能是歸因于前者具有更好的氨基分散度和更富有成效的氨基和基體的作用力。循環(huán)測試結(jié)果顯示復(fù)合材料具有一定的的穩(wěn)定性與再生性。
　　3.探究氧化鈦基體孔徑結(jié)構(gòu)，不同氨源和浸漬量對氧化鈦復(fù)合材料CO2吸附能力的影響
　　以不同的模板劑合成的氧化鈦為基質(zhì)材料，浸漬不同種類的胺，通過

6、改變浸漬量獲得一系列氧化鈦復(fù)合材料。通過檢測并比較所獲得復(fù)合材料的CO2吸附性能，可以得出基質(zhì)材料的孔徑性質(zhì)，氨源種類及負載量對氧化鈦復(fù)合材料CO2吸附性能的影響規(guī)律:隨著浸漬量的提高，復(fù)合材料對CO2的吸附性能提高，而相同胺浸漬量下，隨著胺分子尺寸的減少，吸附能力更高。除了基質(zhì)材料的比表面積和孔容以外，孔徑大小也是影響復(fù)合材料吸附CO2能力的重要因素。高比表面積和孔容有利于吸附劑吸附能力，而較大的孔徑則有利于尺寸較大的胺分子能更好的在