基于TiO2的分級(jí)雜化納米光催化劑的構(gòu)筑與催化性能研究.pdf

1、隨著現(xiàn)代工業(yè)的迅猛發(fā)展，能源短缺和環(huán)境污染問(wèn)題日益加劇，開(kāi)發(fā)新能源和環(huán)境保護(hù)技術(shù)則顯得尤為重要。光催化技術(shù)作為一項(xiàng)新型的能源與環(huán)保技術(shù)，被認(rèn)為是解決能源和環(huán)境問(wèn)題的最為有效的途徑之一。二氧化鈦(TiO2)作為最重要的一種光催化材料，具有比表面積大、光催化能力強(qiáng)、化學(xué)惰性、低成本和長(zhǎng)期穩(wěn)定性等特點(diǎn)，因而備受研究者關(guān)注。然而，TiO2光催化材料目前仍存在許多不足，TiO2禁帶寬度為3.2 eV，只能吸收紫外光（僅約太陽(yáng)光的3-5％）參與光催

2、化反應(yīng)，對(duì)太陽(yáng)光的利用率低。此外，TiO2的光生載流子復(fù)合速率較快，導(dǎo)致其量子效率較低，很大程度限制了其在實(shí)際應(yīng)用。因此，如何通過(guò)對(duì)TiO2光催化材料尺寸、形貌、構(gòu)造和結(jié)構(gòu)調(diào)控或與其它材料復(fù)合構(gòu)筑新型TiO2分級(jí)雜化光催化劑，有效調(diào)控其禁帶寬度，實(shí)現(xiàn)對(duì)太陽(yáng)光最大程度的利用，降低光生載流子復(fù)合，提高光催化量子效率，并提高其光催化性能則是該領(lǐng)域研究的關(guān)鍵。
　　本文針對(duì)上述研究背景，設(shè)計(jì)構(gòu)筑了@titanate/Au@TiO2和GO@

3、TiO2兩類(lèi)基于TiO2的分級(jí)雜化納米光催化劑，嘗試通過(guò)鈦酸鹽和貴金屬Au與TiO2耦合和氧化石墨烯與TiO2耦合，調(diào)控TiO2其能帶結(jié)構(gòu)，加快光生載流子的遷移速率，抑制光生載流子的復(fù)合，進(jìn)而提高其光催化活性，具體研究?jī)?nèi)容歸納如下:
　　本文首先采用St(o)ber法制備出尺寸均勻SiO2納米微球，采用溶膠凝膠法在最外層包覆TiO2殼層，通過(guò)水熱輔助的刻蝕方法，制備了鈦酸中空納米微球，然后利用溶膠浸漬法將Au納米顆粒負(fù)載于中空鈦酸

4、納米微球表面，最后利用溶凝膠法包覆TiO2殼層，通過(guò)煅燒處理獲得了titanate-Au-TiO2分級(jí)雜化納米光催化劑（@titanate/Au@TiO2），并對(duì)其物相、尺寸、形貌、比表面和孔結(jié)構(gòu)、能級(jí)特性和光催化特性進(jìn)行了系統(tǒng)研究，并以甲基橙(MO)為模型反應(yīng)對(duì)其光催化性能進(jìn)行了評(píng)價(jià)。研究結(jié)果表明，@titanate/Au@TiO2具有獨(dú)特的空心三明治結(jié)構(gòu)，表面具有介孔孔道，貴金屬Au均勻分布于鈦酸鈉和TiO2夾層之間，對(duì)甲基橙(MO

5、)具有優(yōu)異的光催化降解性能。其光催化性能的提升主要是由于@titanate/Au@TiO2空心微球構(gòu)造可以作為一個(gè)微反應(yīng)器，使得MO分子可以自由擴(kuò)散進(jìn)出微反應(yīng)器，提高其與光催化劑的充分接觸，MO在片層狀的titanate和多孔的TiO2殼層之間流通，與催化劑充分接觸，進(jìn)而提高光催化活性。此外，titanate、Au和TiO2三者雜化導(dǎo)致光催化劑的能級(jí)有效匹配，有利于載流子的遷移，抑制了電子-空穴對(duì)的復(fù)合，從而提高了光催化活性。
　

6、　本文第二部分工作采用St(o)ber法制備出尺寸均勻SiO2納米微球，并在其表面包覆氧化石墨烯(GO)，通過(guò)羥基修飾后，采用溶膠凝膠法在最外層包覆TiO2殼層，通過(guò)水熱輔助的刻蝕方法制備了大比表面積的@GO@titanate分級(jí)雜化納米光催化劑。對(duì)@GO@titanate分級(jí)雜化納米光催化劑在N2保護(hù)下500℃煅燒，得到GO@TiO2(C)級(jí)雜化納米光催化劑;酸性條件下對(duì)@GO@titanate分級(jí)雜化納米光催化劑進(jìn)行水熱處理，得到G

7、O@TiO2(H)分級(jí)雜化納米光催化劑。對(duì)GO@TiO2(H)分級(jí)雜化的物相、尺寸、形貌、比表面和孔結(jié)構(gòu)特性進(jìn)行了系統(tǒng)的表征分析，并以甲基橙(MO)、甲基藍(lán)(MB)和羅丹明(RhB)降解為模型反應(yīng)，測(cè)試了不同納米光催化劑的光催化劑性能。研究結(jié)果表明，GO@TiO2(H)在降解MO，MB和RhB是均表現(xiàn)出良好的催化活性，完全降解MB和RhB分別只需15和30min。這主要是由于GO與TiO2之間的強(qiáng)耦合作用的結(jié)果，作為電子受體，GO耦合后