單一-復(fù)合金屬吸附劑同時(shí)脫除模擬煤氣中單質(zhì)汞和硫化氫的研究.pdf

1、煤氣化作為現(xiàn)代煤化工的基礎(chǔ)是有效利用煤炭資源的一種重要途徑，近年來(lái)已被廣泛關(guān)注和研發(fā)，但粗煤氣的凈化仍然是制約煤氣化技術(shù)應(yīng)用的瓶頸之一。在煤氣化過程中，煤中的部分硫、氮和揮發(fā)性重金屬會(huì)隨氣化產(chǎn)物一起遷移進(jìn)入氣相，而影響氣體的進(jìn)一步利用。特別是煤氣中的重金屬汞，它對(duì)人體和環(huán)境嚴(yán)重及持久的危害早已成為全球關(guān)注的環(huán)境熱點(diǎn)問題。眾所周知，煤氣中的H2S是不可忽視的有毒氣體，其毒性僅次于氰化物，易致人死亡;硫化氫對(duì)生產(chǎn)設(shè)備的腐蝕也是難以解決的問題

2、之一，因此對(duì)其脫除是勢(shì)在必行的。對(duì)多種污染物進(jìn)行聯(lián)合脫除將會(huì)簡(jiǎn)化工藝，降低成本。
　　 貴金屬Pd在中溫條件下有較高的脫汞效率，在高溫下即可再生。Fe2O3作為應(yīng)用最廣泛的脫硫劑，具有與H2S反應(yīng)速度快、硫容高，價(jià)格低等優(yōu)點(diǎn)。它既可以脫除H2S，減弱Pd吸附劑的中毒程度，反應(yīng)后生成的單質(zhì)硫，又可進(jìn)一步脫除單質(zhì)汞。活性炭載體有非常發(fā)達(dá)的孔隙結(jié)構(gòu)和高的比表面積，可以在較低的溫度直接通過物理吸附脫除汞，作為載體可有效改善金屬組分在其表

3、面的分散性，使兩者之間形成較強(qiáng)的催化-吸附協(xié)同作用?；诖耍菊撐倪x擇活性炭為吸附劑載體、鈀和鐵為活性組分，用等體積浸漬法制備了0.5Pd/AC、1Pd/AC、3Pd/AC、5Fe/AC、1Pd5Fe/AC、5Fe1Pd/AC六種負(fù)載型中溫煤氣吸附劑。考察了環(huán)境溫度、反應(yīng)氣氛以及活性組分的組成及其上載量等參數(shù)對(duì)吸附劑脫汞及硫化氫的影響。結(jié)合XRD、BET、XPS、XAS表征手段分析吸附劑活性評(píng)價(jià)前后活性組分的變化及其脫汞機(jī)理。得出如下結(jié)

4、論:
　　 (1)吸附劑的上載量是影響脫汞活性的重要因素，3Pd/AC吸附劑脫汞效果明顯優(yōu)于0.5Pd/AC吸附劑，因?yàn)殡S著上載量的增加，活性炭表面的活性位點(diǎn)增加。
　　 (2)1Pd/AC、1Pd5Fe/AC、5Fe1Pd/AC吸附劑隨著反應(yīng)溫度的升高脫汞率下降，這是由于溫度可以通過改變吸附力的性質(zhì)，從而影響其化學(xué)吸附行為。
　　 (3)預(yù)氧化及預(yù)還原的1Pd/AC吸附劑較新鮮的吸附劑脫汞性能差，而加入氫氣氣氛

5、之后，吸附劑的評(píng)價(jià)結(jié)果較好，可能的原因是預(yù)還原的吸附劑還原過度，容易使活性組分快速中毒，氫氣氣氛的加入則可緩慢還原出對(duì)汞脫除有活性的組分鈀。而預(yù)氧化之后脫汞效果差進(jìn)一步說(shuō)明單質(zhì)鈀作為活性組分效果最好。
　　 (4)活性組分Fe2O3的加入，使脫汞效率明顯升高。主要是由于加入的Fe2O3與H2S反應(yīng)，緩解了S對(duì)Pd的中毒，從而提高脫汞活性;在低溫時(shí)，吸附劑中的活性組分Fe2O3與H2S反應(yīng)生成金屬硫化物和單質(zhì)硫，單質(zhì)硫也可通過與汞