石墨烯基電化學(xué)傳感器構(gòu)建及其對疾病標(biāo)志物和食品安全的檢測.pdf

1、目前，納米材料中應(yīng)用最廣泛的材料之一是二維石墨烯材料。由于石墨烯具有優(yōu)異的電氣性能、電化學(xué)性能、光學(xué)性能、結(jié)構(gòu)特性和機械性能，在環(huán)境監(jiān)測、藥物檢測、食品分析和生物醫(yī)學(xué)等方面都有廣泛的應(yīng)用。此外，石墨烯表面易于通過共鍵或者非共鍵的方式將檢測目標(biāo)物的識別元素功能化，以達到增強其靈敏性、特異性、承載能力和生物相容性等目的，使其在各領(lǐng)域中的應(yīng)用性更強。
　　本論文簡單論述了石墨烯材料、電化學(xué)傳感器以及石墨烯電化學(xué)生物傳感器的研究進展，并基

2、于此開展以下研究內(nèi)容：
　?。ㄒ唬┌柎暮Ｄ。ˋD），是老年癡呆癥中最常見的類型。β-淀粉樣蛋白（Aβ）已經(jīng)被認(rèn)為是阿爾茨海默病的重要標(biāo)志物，體液中Aβ的檢測將促進AD的早期診斷。基于抗體與抗原的特異性結(jié)合和核酸適配體的識別作用，我們構(gòu)建了一種高靈敏檢測Aβ1-42寡聚體的類免疫型傳感器。首先，在羧基化氧化石墨烯修飾的電極表面通過NHS和EDC活化作用進行Aβ1-42寡聚體的抗體固定，并用牛血清白蛋白進行封閉。其次，采用一種簡單

3、的方法制備核酸適配體-Au-硫堇（Th）的共軛物作為信號指標(biāo)。當(dāng)加入Aβ1-42寡聚體時，由于抗體和適配體均可以與Aβ1-42寡聚體結(jié)合，形成“三明治”類型的結(jié)構(gòu)，從而引起Th峰電流的變化。在最佳實驗條件下，對不同濃度的Aβ1-42寡聚體進行檢測。實驗結(jié)果表明，Th峰電流變化量與Aβ1-42寡聚體的含量呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系，其線性范圍為0.2~25?M（相關(guān)系數(shù)為0.995），檢測限為45 nM（S/N=3）。此外，制備的傳感器也成功用于

4、腦脊髓液中Aβ1-42寡聚體含量的測定。這為阿爾茨海默病的早期診斷提供了新的策略。
　?。ǘ│?-興奮劑作為生長促進劑，常被添加到飼料中提高動物的生長速率、減少脂肪量和增加肌肉質(zhì)量，俗稱為“瘦肉精”。鹽酸克倫特羅（CLB）和沙丁胺醇（SAL）是β2-興奮劑中最重要的兩種物質(zhì)，它們的檢測在食品安全方面顯得尤為重要。采用石墨烯和Nafion復(fù)合膜（GN-Nafion膜）修飾玻碳電極（GCE）構(gòu)筑靈敏的電化學(xué)傳感器，同時測定CLB和S

5、AL。在0.04 M的BR緩沖液中，CLB和SAL在GN-Nafion/GCE上均出現(xiàn)了一對明顯的氧化還原峰。并且，兩者氧化峰電位差值約200 mV，這使得GN-Nafion/GCE能夠?qū)崿F(xiàn)同時檢測CLB和SAL。CLB和SAL檢測限分別為0.13μM和0.11μM（S/N=3）。并將該傳感器用于豬肉中CLB和SAL的同時檢測，得到了高的準(zhǔn)確度和好的回收率。此外，所構(gòu)筑的電極顯示出了優(yōu)異的重現(xiàn)性、穩(wěn)定性和選擇性。
　?。ㄈ╇p酚A

6、（BPA）常被用于制造嬰兒奶瓶、礦泉水瓶、醫(yī)療器械及食品包裝袋等，其安全性問題成為了公眾關(guān)注的焦點。檢測BPA的含量對人類的醫(yī)療保健具有重要意義。基于血紅素和石墨烯修飾電極，構(gòu)筑了一種簡單的電化學(xué)傳感器用于特異性檢測BPA。血紅素通過π-π作用固定在石墨烯修飾電極上；當(dāng)測定BPA時，由于血紅素可以與BPA形成氫鍵，從而實現(xiàn)了對其高靈敏性檢測。在最佳實驗條件下，該傳感器的線性范圍為0.2~10?M（相關(guān)系數(shù)0.996），檢測限為67 nM