Bi2Te3熱電薄膜的制備和性能研究及器件制備初探.pdf

1、熱電器件的能量轉(zhuǎn)化效率取決于熱電材料的電學(xué)性能和熱學(xué)性能,目前公開發(fā)表的熱電器件轉(zhuǎn)化效率不超過15％。因此,在現(xiàn)有的材料體系下,拓展熱電材料的應(yīng)用領(lǐng)域,例如用于芯片局部制冷或者為無(wú)線傳感器提供能源的微型熱電器件受到了越來(lái)越多研究者的青睞。Bi2Te3是室溫下熱電優(yōu)值(ZT)最高的熱電材料,目前已有成熟的商業(yè)應(yīng)用,是構(gòu)造微型熱電器件最理想的原材料。
　　制備微型熱電器件的關(guān)鍵在于制備出性能優(yōu)異的熱電薄膜。從上個(gè)世紀(jì)80年代熱電薄膜研

2、究開始至今,人們嘗試了各種方法制備Bi2Te3熱電薄膜,包括MBE、MOCVD、閃蒸法、磁控濺射等,得到了許多性能優(yōu)異的Bi2Te3薄膜,但這些方法都需要復(fù)雜的設(shè)備,使得薄膜制備成本很高,難以實(shí)現(xiàn)商業(yè)化應(yīng)用。本文第三章研究了一種通過反復(fù)蒸鍍薄層Te和Bi單質(zhì)形成復(fù)合薄膜,再退火合成Bi2Te3相的方法制備Bi2Te3薄膜,這種分步蒸發(fā)后退火法采用簡(jiǎn)單的熱蒸發(fā)系統(tǒng)就可以獲得性能優(yōu)異的Bi2Te3薄膜。本文系統(tǒng)研究了退火溫度、單質(zhì)層計(jì)量比對(duì)

3、Bi2Te3薄膜成分、形貌以及電學(xué)性能的影響,發(fā)現(xiàn)退火可以有效提高薄膜的結(jié)晶性和表面平整度,單質(zhì)層計(jì)量比Te/Bi為1.2的Bi-Te薄膜在200°C-250°C退火后擁有最優(yōu)的電學(xué)性能,得到最高的Seebeck系數(shù)為-172VK-1,最大的功率因子達(dá)8×10-4Wm-1K2。
　　微型熱電器件的熱電單元在溫度梯度方向上需要高的長(zhǎng)徑比以獲得足夠的溫差,這就要求制備的熱電薄膜具有足夠的厚度(>10m),而熱蒸發(fā)、磁控濺射等物理氣象沉

4、積方法很難實(shí)現(xiàn)厚膜的制備。通過合適的工藝控制,低沉本的電化學(xué)沉積法較容易制備出十微米級(jí)厚度的薄膜,并且在結(jié)合微細(xì)加工工藝制備微型熱電單元時(shí)具備一定的工藝優(yōu)勢(shì)。本文第四章中采用三電極體系,以glass/Cr/Au基片作為工作電極,研究了恒電位法和脈沖法對(duì)Bi2Te3薄膜形貌、成分的影響。研究發(fā)現(xiàn),通過脈沖法制備的薄膜具有更加致密的結(jié)構(gòu)和接近化學(xué)計(jì)量比的成分,優(yōu)化脈沖工藝參數(shù)后沉積獲得的n型Bi2Te3薄膜Seebeck系數(shù)為-46VK-1

5、,功率因子為3.9×10-4Wm-1K2。
　　本文第五章基于分步蒸發(fā)后退火法制備出的Bi2Te3薄膜,嘗試了陣列化cross-plane結(jié)構(gòu)和in-plane結(jié)構(gòu)微型熱電器件的制備。選用金屬Cr薄膜做底電極,采用熱蒸發(fā)法和光刻技術(shù)相結(jié)合依次制備n型Bi2Te3和p型Sb2Te3熱電單元,在cross-plane結(jié)構(gòu)和in-plane結(jié)構(gòu)制備過程中都面臨熱電材料和基片(或底電極)的粘附性問題:cross-plane結(jié)構(gòu)中熱電材料沉