碳化物衍生碳的制備及其氣體存儲性能的研究.pdf

1、碳化物衍生碳（Carbide-derived carbons，簡稱CDCs）是以碳化物為前驅(qū)體，從其晶格中刻蝕掉金屬元素而形成的一類新型碳材料。本文介紹了二元碳化物與三元碳化物可以作為前驅(qū)體制備碳化物衍生碳；概述了碳化物衍生碳的幾種常見命名；詳細闡述了管式爐中氯氣高溫刻蝕碳化物，制備多孔化碳材料制備工藝過程和原理?？偨Y(jié)了碳化物衍生碳孔徑結(jié)構(gòu)以及應(yīng)用，并著重介紹了在儲氫儲甲烷和超級電容器電極材料兩方面應(yīng)用研究方面的進展。
　　采用氯

2、氣在高溫的情況下來刻蝕TiC、Ti3AlC2和Ti2SnC等從而得到新型多孔碳材料——碳化物衍生碳，由于在不同的反應(yīng)溫度、退火溫度和碳化物前驅(qū)體條件下所制成的碳化物衍生碳的生成量、純度以及孔徑大小及分布隨之不同，進而我們在不同的反應(yīng)條件下進行試驗來制備碳化物衍生碳，然后通過XRD、拉曼光譜儀、掃描電子顯微鏡、透射電子顯微鏡及氮吸附測試儀等實驗儀器對在不同試驗條件下制備出的碳化物衍生碳進行檢測和表征。
　　研究氯化刻蝕TiC結(jié)果表明

3、，經(jīng)過高溫氯化刻蝕以后，TiC均反應(yīng)生成碳和石墨；碳化鈦衍生碳石墨化的程度隨反應(yīng)溫度的升高而增大。但是由實驗室自制氯氣和高純氯氣氯化刻蝕TiC所制得碳化物衍生碳顆粒的形狀和尺寸有些許不同；后者制得的碳化物衍生碳能較好的保留碳化鈦前軀體的顆粒形貌和尺寸。但隨著溫度的升高，碳化鈦衍生碳顆粒會裂解為若干個顆粒。通過氮吸-脫附曲線和孔徑分布曲線可知碳化鈦衍生碳的孔徑主要分布在0.7-2.0nm之間，最大BET比表面積為1677m2/g。

4、　　以三元碳化物Ti3AlC2為原料，在管式爐中，500℃-1000℃溫度范圍內(nèi)，通入自制氯氣刻蝕Ti3AlC2制備碳化物衍生碳。高溫氯化制備得到的碳化物衍生碳由無定形碳和石墨組成；并且溫度越高，石墨化程度越明顯，石墨有序度越高；碳化物衍生碳的顆粒與原料Ti3AlC2的顆粒層狀結(jié)構(gòu)保持一致，但隨著溫度升高，顆粒會逐漸裂解為的單片層或多片層。采用氮氣吸附技術(shù)研究其在700℃、800℃和1000℃氯化溫度下碳化物衍生碳孔隙結(jié)構(gòu)特征。通過分析

5、試樣的氮吸脫附等溫線類型和孔徑分布特征，探討了溫度對碳化物衍生碳孔結(jié)構(gòu)的影響。同時也研究了高溫氯化裝置氣密性對制備碳化物衍生碳的影響。
　　以Ti2SnC粉體為原料，在400-1100℃下氯化刻蝕掉Ti2SnC中的鈦和錫制備碳化物衍生碳，并對碳化物衍生碳的制備工藝、微觀結(jié)構(gòu)等諸多方面進行了研究。在制備碳化物衍生碳的過程中，通過控制反應(yīng)溫度來獲取不同孔徑分布的Ti2SnC衍生碳。運用X射線衍射和拉曼光譜分析對碳化物衍生碳的結(jié)構(gòu)進行了

6、表征，采用掃描電子顯微鏡、透射電子顯微鏡、氮吸附儀和高溫高壓氣體吸附儀對碳化物衍生碳粉體的微觀形貌、孔徑分布以及氣體吸附量進行了分析與測試。在低溫氯化合成溫度時碳化物衍生碳的結(jié)構(gòu)主要是無定形的。氯化導致層狀Ti2SnC前驅(qū)體裂解成片層結(jié)構(gòu)。鈦錫碳衍生碳材料的甲烷吸附存儲量在絕對壓力60巴時可以達到206cm3/g(～15wt.％)，氫氣的吸附存儲量在絕對壓力45巴時達到457cm3/g(～4.1wt.%)。鈦錫碳衍生碳材料對于應(yīng)用于儲氫