基于萃取技術(shù)制備貴金屬納米粒子及其催化性能研究.pdf

1、納米金催化劑在CO催化氧化領(lǐng)域有著突出的優(yōu)勢(shì)，可以實(shí)現(xiàn)CO的低溫催化氧化，目前大部分的制備方法為使用沉積沉淀法制備納米金催化劑。而使用膠體沉降法制備負(fù)載型納米金催化劑具有顆粒大小可控的優(yōu)勢(shì)。兩相法是制備分散在有機(jī)相中金溶膠的經(jīng)典方法，但是其相轉(zhuǎn)移催化劑的使用增加了洗滌的難度，且硫醇物質(zhì)的使用毒害催化劑。使用萃取法制備分散在有機(jī)相中的膠體金粒子時(shí)，萃取劑可以代替相轉(zhuǎn)移催化劑和硫醇，即可以將水相中的金離子轉(zhuǎn)移至有機(jī)相，又可以在金還原過程中作

2、為保護(hù)劑。
　　本文使用氯金酸水溶液為金的前驅(qū)體，三辛胺、二異辛胺、N，N,N'，N'-四正辛基-3-硫戊二酰胺為萃取劑、甲苯為稀釋劑、硼氫化鈉水溶液或DMF為還原劑，成功制備分散在有機(jī)相中的膠體金溶液。通過調(diào)節(jié)萃取劑種類、萃取劑濃度以及還原劑種類，制備得到一系列膠體金溶液。通過膠體沉降法制備出均勻分散在TiO2載體表面的負(fù)載型納米金催化劑。分別使用高分辨透射電子顯微鏡、傅里葉紅外光譜、紫外可見分光光度計(jì)、差熱熱重分析等表征膠體金

3、和催化劑。使用該方法制備得到的催化劑，其載體表面金粒子外層包覆著萃取劑分子，阻止了金納米粒子的團(tuán)聚。當(dāng)使用0.025M三辛胺/甲苯萃取劑制備得到的膠體金相對(duì)于其他濃度，粒徑分布最窄、顆粒最小。且該濃度下制備得到的膠體金通過膠體沉淀法制備得到的負(fù)載型催化劑相比于其他濃度的催化劑，催化CO氧化能力最好，在200℃時(shí)可以將CO完全催化氧化為CO2。
　　使用膠體法成功制備均勻分散在水相中的膠體金粒子，得到的納米粒子粒徑分布較窄、顆粒均勻

4、。通過膠體沉降法制備得均勻負(fù)載在納米TiO2和γ-Al2O3粉末表面的負(fù)載型納米金催化劑。本文考察了表面活性劑種類、表面活性劑加入量、載體種類、焙燒氣體氛圍、負(fù)載量等因素對(duì)膠體沉淀法制備的負(fù)載型納米金催化劑催化CO氧化活性的影響。當(dāng)使用PVA為保護(hù)劑且PVA加入量適中時(shí)，催化活性較好，明顯高于使用PVP時(shí)的催化劑。當(dāng)加入過量的表面活性劑時(shí)，由于表面活性劑包覆在金納米粒子表面，阻擋了活性位點(diǎn)，致使催化劑失活。當(dāng)使用γ-Al2O3為載體時(shí)，

5、催化活性明顯低于使用TiO2做載體的催化劑。焙燒氣體氛圍也對(duì)催化活性有一定影響，當(dāng)使用20 vol.％ O2/N2氛圍焙燒樣品時(shí)，催化活性明顯好于使用20 vol.％ H2/N2氛圍焙燒樣品時(shí)的催化活性。負(fù)載量也影響了催化劑的催化活性，1％負(fù)載量的Au/TiO2催化劑活性高于0.5％負(fù)載量的樣品，但當(dāng)負(fù)載量提高時(shí)，會(huì)引起聚沉。
　　采用水熱法制備由小顆粒堆積而成的CeO2納米粒子，通過膠體沉降法負(fù)載水相中的膠體金粒子制備得Au/C