研磨等方法制備多壁碳納米管負載鈀基催化劑.pdf

1、直接乙醇燃料電池以其諸多的優(yōu)點受到了越來越多的關(guān)注，成為了一種頗具潛力的電源。在本論文中，利用了水熱法和干磨法制備多壁碳納米管負載的Pd基催化劑。利用X射線衍射、掃描電鏡和透射電鏡探究所制備樣品的微觀結(jié)構(gòu)和形貌。利用循環(huán)伏安法、阻抗法等等電化學測試方法測試所制備催化劑對乙醇電氧化反應(yīng)的催化活性。
　　主要實驗內(nèi)容如下:
　　1.利用氧化鈀為前驅(qū)體通過非常簡單的熱解反應(yīng)與多壁碳納米管合成Pd/MWCNTs納米顆粒。熱解反應(yīng)時間

2、為3小時的鈀納米顆粒的平均粒徑為5nm，非常均勻地分布在多壁碳納米管的表面。利用循環(huán)伏安法、計時電流法、阻抗法等測試方法在乙醇溶液中測試所得納米復(fù)合材料的電催化活性。通過計時電流法的測試證明熱解3個小時得到的樣品在乙醇溶液中的電催化活性9.5倍高于熱解5個小時的樣品，它們在穩(wěn)定后的放電電流分別為151.9mA mg-1和15.9mA mg-1。熱解3個小時得樣品在乙醇溶液中良好的催化性能歸因于其更易析氫，更低的電極電位以及相較于其它催化

3、材料它里面有氧化鈀顆粒的存在。
　　2.首次發(fā)現(xiàn)利用干磨法處理工業(yè)級PdO和多壁碳納米管?？梢孕纬蓪σ掖佳趸磻?yīng)有卓越電催化活性的催化劑。所制備的樣品用PdO/多壁碳納米管表示。作為對比還通過同樣的工藝制備出了石墨烯和石墨負載的PdO催化劑。分別用PdO/石墨烯和PdO/石墨表示。樣品的結(jié)構(gòu)和粒徑通過X射線衍射儀和透射電鏡進行測試。盡管在XRD圖譜中，并沒有新的衍射峰出現(xiàn)，但是與初始材料PdO相比還是有很大改變。結(jié)果顯示PdO/多

4、壁碳納米管在所有制備的樣品中具有最小的晶型。通過電化學測試，此樣品對乙醇的電氧化反應(yīng)具有最好的活性。CV測試結(jié)果顯示，PdO/多壁碳納米管催化劑對乙醇的氧化反應(yīng)催化氧化峰峰電流在掃速為50 mV s-1時為5029 mA mg-1，比之前報道的Pd/C催化劑的2361 mA mg-1高出2.1倍。經(jīng)過對細節(jié)的分析，認為在PdO/多壁碳納米管催化劑上，氫氣的吸附過程是相對于其它兩種催化劑PdO/石墨烯和PdO/石墨具有更卓越電化學性能的主

5、要原因。更有趣的是，所制備的催化劑對甲醇和甲酸同樣也具有催化活性。
　　3.利用氯化鈀作為前驅(qū)體通過非常簡單的與多壁碳納米管混合研磨方法制備成多壁碳納米管負載鈀基催化劑，所有藥品均不用進行二次處理，探究了研磨時間對其晶型改變的影響，對其催化性能的影響。XRD測試結(jié)果顯示隨著研磨時間的增長，初始材料PdCl2的晶型發(fā)生了明顯的變化。循環(huán)伏安測試結(jié)果表明在研磨時間為15min的時候，催化劑表現(xiàn)出了最好的對乙醇的電催化氧化活性，較之于其

6、它常用方法制備的催化劑其催化性能要高出3倍左右。通過循環(huán)伏安、電化學阻抗、計時電流等測試技術(shù)探究其晶型改變的原因及催化機理。利用XRD、XPS、EDS、SEM、HR-TEM等探究復(fù)合催化材料的成分組成，結(jié)構(gòu)及形貌。
　　4.多壁碳納米負載的PdxNiyFez三元金屬納米粒子(Pd、Ni、Fe進料比為1∶1∶1、1∶1.5∶1、1∶1∶1.5、1∶1∶3、1∶0∶3)以室溫下離子液體1-丁基-3-甲基咪唑三氟磺酸鹽為溶劑通過熱解過程