表面等離激元共振誘導(dǎo)的金納米結(jié)構(gòu)的三階光學(xué)非線性增強(qiáng)效應(yīng)研究.pdf

1、表面等離激元由于具有局域場(chǎng)增強(qiáng)和高效耦合能量傳輸特性而被廣泛研究?；诒砻娴入x激元特性的金屬納米結(jié)構(gòu)可應(yīng)用于表面增強(qiáng)拉曼散射，超靈敏單分子探測(cè)、生物癌癥治療和納光子器件等領(lǐng)域。貴金屬?gòu)?fù)合納米結(jié)構(gòu)由于局域場(chǎng)增強(qiáng)和共振吸收而具有大的三階光學(xué)非線性，其在光開關(guān)、光信息處理和光電子器件等領(lǐng)域的應(yīng)用一直是等離激元學(xué)研究的重點(diǎn)。而金屬納米結(jié)構(gòu)的超快時(shí)間響應(yīng)特性也是等離激元學(xué)的一大研究熱點(diǎn)。金屬表面等離激元誘導(dǎo)的熱電子在光電轉(zhuǎn)換、光電探測(cè)、光化學(xué)反應(yīng)

2、、以及超快器件等方面有著重要的應(yīng)用。因此更深入的理解熱電子的產(chǎn)生和弛豫過程的物理機(jī)理，這對(duì)于熱電子的應(yīng)用來說是非常重要的前提，進(jìn)而可通過調(diào)控納米結(jié)構(gòu)參數(shù)和激發(fā)條件來控制熱電子的產(chǎn)生和弛豫時(shí)間尺度。本論文主要研究了表面等離激元共振增強(qiáng)的Au-Ni-Au復(fù)合納米棒陣列的三階光學(xué)非線性，金納米錐的三階光學(xué)非線性和超快時(shí)間響應(yīng)特性，以及鋁納米薄膜結(jié)構(gòu)的三階光學(xué)非線性，并介紹了光路系統(tǒng)的搭建及其原理。主要內(nèi)容包括以下幾個(gè)方面：
　　1.我們

3、搭建了光克爾、超連續(xù)白光泵浦探測(cè)和Z-scan光路，并對(duì)各個(gè)光路的理論、所測(cè)量的物理量和其內(nèi)在物理機(jī)理進(jìn)行了詳細(xì)描述。并利用Z-scan和光克爾光路對(duì)金屬納米結(jié)構(gòu)的三階光學(xué)非線性和超快時(shí)間響應(yīng)特性進(jìn)行了研究。
　　2.我們?cè)谘趸X模板中制備了直徑為18 nm的Au-Ni-Au復(fù)合納米棒陣列。該復(fù)合納米棒的縱向等離共振波長(zhǎng)大約在800 nm處。利用Z-Scan技術(shù)測(cè)量了該樣品的三階光學(xué)非線性。在縱向等離共振波長(zhǎng)處得到了大的三階非線性

4、吸收系數(shù)-2.65×106 cm/GW。Au-Ni-Au復(fù)合納米棒的非線性吸收系數(shù)隨激發(fā)波長(zhǎng)和入射光角度的變化規(guī)律表明，三階光學(xué)非線性的巨大增強(qiáng)是由于納米棒間的縱向等離激元的強(qiáng)耦合作用導(dǎo)致的。通過比較Au-Ni-Au復(fù)合納米棒陣列與純Au單段納米棒陣列，我們發(fā)現(xiàn)在第一段Au生長(zhǎng)后，再沉積一層很薄的Ni，然后再生長(zhǎng)一段Au將會(huì)導(dǎo)致三階光學(xué)非線性的極大的增強(qiáng)。這可歸因于納米界面中的納米捕獲能級(jí)的形成和相鄰棒之間及棒內(nèi)多段之間的局域場(chǎng)增強(qiáng)的共

5、同作用。這種納米結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)和測(cè)量手段給人們提供了一種非常有效的方式來操控未來等離子光學(xué)器件中的非線性光學(xué)性質(zhì)。
　　3.通過光克爾時(shí)間分辨技術(shù)，我們研究了金納米錐的三階非線性光學(xué)極化率和超快時(shí)間響應(yīng)。隨著激發(fā)光波長(zhǎng)從非共振波長(zhǎng)（780 nm）移動(dòng)到縱向共振波長(zhǎng)（825 nm）時(shí)，金納米錐的三階非線性光學(xué)極化率從7.4×10-14 esu增加到3.9×10-13 esu，其品質(zhì)因子在~10-13 esu·cm量級(jí)。金納米錐的超快時(shí)間

6、響應(yīng)曲線呈現(xiàn)出兩個(gè)不同的衰減過程，其快衰減過程從141±23 fs到83±8 fs，慢衰減過程從3200±200 fs到2310±158 fs。大的三階非線性光學(xué)極化率的增強(qiáng)是由表面等離激元共振所引起的局域場(chǎng)增強(qiáng)導(dǎo)致的，快和慢衰減過程的響應(yīng)時(shí)間的加快是由金納米錐體系中表面等離激元共振引起電子與電子，電子與聲子的散射幾率的增加而導(dǎo)致的。這些基礎(chǔ)研究提供我們一種控制熱電子的時(shí)間尺度的方式，通過設(shè)計(jì)并制備合適的納米結(jié)構(gòu)，調(diào)節(jié)其等離共振峰來調(diào)控

7、表面等離激元誘導(dǎo)的熱電子的弛豫時(shí)間，從而應(yīng)用于光催化、光探測(cè)和光捕獲等方面。金納米錐的超快光學(xué)性質(zhì)使得其在未來的超快光信息處理領(lǐng)域也有著很大的應(yīng)用價(jià)值。
　　4.我們對(duì)關(guān)于鋁的表面等離激元的研究進(jìn)行了介紹，并對(duì)鋁的表面等離激元的特性、應(yīng)用進(jìn)行了詳細(xì)的描述?；阡X的表面等離激元的優(yōu)異特性，我們期望能通過調(diào)控基底的結(jié)構(gòu)參數(shù)和鍍膜條件來獲得不同結(jié)構(gòu)類型和尺寸的鋁納米薄膜，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)鋁的表面等離激元共振波長(zhǎng)的調(diào)控并同時(shí)獲得大的三階光學(xué)非線