含不同添加金屬的類水滑石吸附劑制備與脫氯性能研究.pdf

1、垃圾焚燒煙氣中的HCl氣體不僅造成尾部煙道的低溫腐蝕、排入大氣中引起二次污染，其在中高溫條件下的存在還會(huì)影響飛灰中的重金屬遷移和二噁英的生成，其在中高溫條件下的脫除近年來(lái)備受關(guān)注。
　　為實(shí)現(xiàn)在中高溫條件下對(duì)垃圾焚燒煙氣中HCl氣體的脫除，本文采用共沉淀法制備了三元類水滑石吸附劑Ca-HTLs、Zn-HTLs、Fe-HTLs，結(jié)合XRD表征、SEM電鏡掃描、BET表征等對(duì)制備得到的類水滑石樣品的晶形結(jié)構(gòu)、表面形貌特征、比表面積、孔

2、容、孔徑等參數(shù)作了詳細(xì)的分析表征。結(jié)果表明:實(shí)驗(yàn)室制備得到的類水滑石樣品具有水滑石類產(chǎn)品的典型特征衍射峰，且結(jié)晶良好、晶相單一;類水滑石樣品為由大量片狀六面體晶粒組合成的具有典型層狀結(jié)構(gòu)的狹長(zhǎng)型孔道結(jié)構(gòu)的中孔介質(zhì)材料。BET分析的結(jié)果表明三種水滑石樣品的比表面積均在38～45m2/g之間，孔徑尺寸在20～30nm之間。
　　在脫氯特性試驗(yàn)臺(tái)上研究了不同的制備條件（結(jié)晶溫度、合成溶液pH、金屬離子組成、篩分粒徑）和反應(yīng)條件（反應(yīng)時(shí)長(zhǎng)

3、、氣體流量、反應(yīng)溫度、HCl初始濃度）對(duì)類水滑石吸附劑脫氯性能的影響，并結(jié)合熱重分析和XRD表征對(duì)樣品在各個(gè)階段的結(jié)構(gòu)變化進(jìn)行了分析。試驗(yàn)結(jié)果表明:平均脫氯效率隨著結(jié)晶溫度的升高先增大后減小，峰值出現(xiàn)在60℃;在pH為在8～11之間時(shí)，吸附劑樣品的平均脫氯效率隨著pH值的升高而升高，而樣品的機(jī)械強(qiáng)度隨著pH的升高不斷下降，綜合考慮認(rèn)為pH為10左右制備得到的樣品具有較佳的綜合性能;與二元Mg-Al水滑石樣品的對(duì)比實(shí)驗(yàn)表明，添加金屬的加入

4、，大大提高了類水滑石樣品的脫氯性能;篩分粒徑的選取也對(duì)HTLs的脫氯性能有一定影響，顆粒粒徑在0.15～0.355mm范圍內(nèi)的脫氯性能更具優(yōu)勢(shì)。三種吸附劑的瞬時(shí)脫氯效率均隨反應(yīng)時(shí)長(zhǎng)的增加先減小，然后在一個(gè)較高效率區(qū)穩(wěn)定一定時(shí)間后快速下降;在高效率區(qū)的平均脫氯效率隨HCl初始濃度和氣體流量的升高不斷下降;而隨溫度的升高其呈現(xiàn)出不同的變化趨勢(shì)，試驗(yàn)溫度從350℃升高到650℃，Ca-HTLs、Zn-HTLs的平均脫氯效率先升高后下降隨后又略

5、有回升，峰值出現(xiàn)在450℃，分別為97.6％和96.8％，而Fe-HTLs的脫氯效率隨溫度的升高不斷減小，最大值出現(xiàn)在350℃，為92.4％。三種類水滑石中，Ca-HTLs吸附劑的綜合性能最佳，F(xiàn)e-HTLs的性能最不穩(wěn)定。在某一典型工況條件下，Ca-HTLs、Zn-HTLs、Fe-HTLs的穿透氯容分別為638.8，590，553.7 mg/g。根據(jù)熱重分析和XRD表征分析推測(cè)，HCl在碳酸根類水滑石吸附劑上的吸附可能為HCl分子或者

6、Cl-取代了類水滑石在焙燒過(guò)程中失去CO32-和OH-而形成的活性位上，形成了更加穩(wěn)定的其他類別的類水滑石產(chǎn)品。
　　采用經(jīng)典的表觀動(dòng)力學(xué)模型對(duì)不同HCl初始濃度下的吸附過(guò)程的試驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合。在所考察的三個(gè)表觀吸附動(dòng)力學(xué)模型中，Elovich吸附動(dòng)力學(xué)模型的擬合效果最差，粒內(nèi)控制模型的擬合具有一定的相關(guān)性，Bangham吸附動(dòng)力學(xué)模型對(duì)三種吸附劑不同濃度下的吸附過(guò)程的高效率區(qū)都有良好的擬合效果。結(jié)果表明擴(kuò)散反應(yīng)和表面反應(yīng)均不是吸