(H2O)10-(Glycine)n(n=1-3)團簇結構和特性的理論研究.pdf

1、甘氨酸，又名氨基乙酸、氨基醋酸。它作為最簡單的氨基酸，在生物、化學領域扮演著重要的角色。作為生命的基礎物質之一，它與水的結合方式是人們感興趣的課題。
　　本文討論了(H2O)10-(Glycine)n(n=1-3)團簇的結構與性質，以期探索生命物質的基礎有機小分子在水團簇中的聚集特征。首先，我們采用Compass分子力場，應用NVT系綜的分子動力學，產生一系列(H2O)10-(Glycine)n(n=1-3)水合團簇的初始位形;然

2、后，采用GGA/PBE的密度泛函理論計算，對通過分子動力學得到的近1500種(H2O)10-(Glycine)n(n=1-3)的初始位形進行能量最小化;對于能量較低的結構位形，再UPBEPBE/6-31g(d)的級別上進行了進一步的結構優(yōu)化（能量最小化），討論它們的構型規(guī)律和物理特性，主要結論如下:
　　1.(H2O)10-Glycine所有形成的復合物中，呈現(xiàn)Glycine與水集團疏離的現(xiàn)象。在(H2O)10-Glycine最穩(wěn)

3、態(tài)和亞穩(wěn)態(tài)的復合物中，均有17個氫鍵，多于其它結構的復合物;氫鍵的平均距離略短于其它復合物氫鍵平均長度;O--H...O的角度約為180°。水分子中的-OH與Glycine中的-COOH結合，形成環(huán)狀結構，且以四元環(huán)居多。甘氨酸的羧基-COOH中的H與水分子中的O原子通過氫鍵結合時，-COOH中的氫原子作為質子供體，水分子中的氧原子作為質子受體。在-COOH中的氧原子與水分子中的H原子通過氫鍵結合時，氧原子作為質子受體，氫原子作為質子供

4、體。由于水分子與甘氨酸的相互作用，導致甘氨酸中的鍵長相對于單體時變短，使鍵能增大。
　　2.(H2O)10-(Glycine)2所形成的復合物中，同樣呈現(xiàn)Glycine與水集團的疏離;(H2O)10-(Glycine)2的最穩(wěn)態(tài)和亞穩(wěn)態(tài)結構中，兩個甘氨酸中的羧基和氨基分別與水分子之間形成氫鍵，整體呈現(xiàn)出籠狀結構。水分子中的-OH多與Glycine中的-COOH結合，形成環(huán)的形式，(H2O)10-(Glycine)2的最穩(wěn)態(tài)結構中有

5、21個氫鍵，(H2O)10-(Glycine)2的亞穩(wěn)態(tài)結構中有22個氫鍵。甘氨酸以及甘氨酸與水分子間的鍵長也隨著穩(wěn)定性的降低變長;O--H...O的角度略小于180°。
　　3.在(H2O)10-(Glycine)3所形成的復合物中，Glycine與水集團之間呈現(xiàn)疏離的狀態(tài)，同時三個甘氨酸之間也是互相遠離。(H2O)10-(Glycine)3的最穩(wěn)態(tài)結構有24個氫鍵、亞穩(wěn)態(tài)結構中有25個氫鍵。所有的復合物中，整體呈現(xiàn)能量越低氫鍵

6、個數(shù)越多的趨勢。最穩(wěn)定的結構中，三個甘氨酸的羧基和氨基分別與水分子之間形成氫鍵，整體呈現(xiàn)出籠狀結構。與(H2O)10-Glycine和(H2O)10-(Glycine)2類似，甘氨酸以及甘氨酸與水分子間的鍵長越長的復合物穩(wěn)定性越低，O--H...O的角度都是略小于180°。
　　在我們研究的范圍內，甘氨酸沒有嵌入水團簇的內部，它吸附在水團簇的表面，和水分子以環(huán)的形式結合。主要的分子間氫鍵相互作用發(fā)生在H2O和Glycine的羧基-