鋯基MOFs吸附去除水中砷、銻離子和汞離子檢測(cè)性能研究.pdf

1、水體中重金屬汞(Hg)、砷(As)和銻(Sb)的污染對(duì)人類健康和環(huán)境有著嚴(yán)重的危害。開發(fā)簡(jiǎn)便的識(shí)別和有效去除重金屬的方法對(duì)保護(hù)環(huán)境和人類健康尤其重要。為此，我們探索了熒光Cd1-xZnxSe1-ySy核殼量子點(diǎn)檢測(cè)水體中Hg2+離子的方法，鋯基MOFs去除污染水中的砷(III, V)和銻(III, V)的研究，主要內(nèi)容如下：
　　(1)采用金屬有機(jī)相合成法合成了熒光Cd1-xZnxSe1-ySy核殼量子點(diǎn)，并在Cd1-xZnxSe

2、1-ySy核殼量子點(diǎn)和氧化石墨烯(GO)分別修飾互補(bǔ)單鏈DNA，利用Hg2+與胸腺嘧啶形成胸腺嘧啶-Hg2+-胸腺嘧啶(T-Hg2+-T)結(jié)構(gòu)，從而胸腺嘧啶-胸腺嘧啶(T-T)不匹配雜交緊密結(jié)合，使得納米金屬表面能量(NSET)從Cd1-xZnxSe1-ySy核殼量子點(diǎn)上轉(zhuǎn)移到氧化石墨烯(GO)，實(shí)現(xiàn)Hg2+離子有高度的選擇性檢測(cè)。熒光傳感器在緩沖溶液和河水中檢測(cè)Hg2+的檢出限分別是0.1和0.2μg?L-1。
　　(2)采用水

3、熱法合成法合成了UiO-66及其類似物UiO-66(NH2)鋯基金屬有機(jī)框架(MOFs)材料，等溫吸附數(shù)據(jù)表明UiO-66對(duì)水中的As(III)和As(V)的吸附容量達(dá)到了200.16 mg/g和73.15 mg/g，證實(shí)了MOFs材料高比表面積提供了大量As吸附位點(diǎn)，從而具有超大吸附容量。修飾氨基后的UiO-66(NH2)吸附容量要小些，說(shuō)明氨基引入對(duì)去除As(III)和As(V)沒(méi)有起到協(xié)同作用。熱力學(xué)實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明UiO-66和Ui

4、O-66(NH2)吸附As(III)和As(V)的過(guò)程均是放熱過(guò)程。動(dòng)力學(xué)準(zhǔn)二級(jí)模型和 Dubinin-Radushkevich(D-R)等溫模型計(jì)算結(jié)果均證明 UiO-66和UiO-66(NH2)吸附As(III)和As(V)均是化學(xué)吸附。UiO-66用作固定床吸附劑時(shí)對(duì)含100 ppb As(III)和As(V)溶液，處理達(dá)到WHO飲用水標(biāo)準(zhǔn)(10 ppb)，可以有效處理的柱體積(BVs)分別是2270 BVs和1775 BVs，表

5、現(xiàn)出了優(yōu)異處理效果。X射線光電子能譜(XPS)結(jié)果揭示了UiO-66的超大吸附容量是因?yàn)榇罅康腪r-O鍵參與了As(III)和As(V)配位。
　　(3) UiO-66(NH2)及UiO-66吸附去除水溶液中的重金屬Sb(III)和Sb(V)，研究發(fā)現(xiàn)修飾氨基后的UiO-66(NH2)對(duì)去除Sb(III)和Sb(V)有更大的吸附容量，分別達(dá)到了61.8 mg/g和105.4 mg/g，而UiO-66從水溶液中去除Sb(III)和S

6、b(V)的吸附容量分別是53.5 mg/g和99.5 mg/g，說(shuō)明氨基引入對(duì)去除重金屬Sb(III)和Sb(V)起到了協(xié)同作用。熱力學(xué)實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明UiO-66(NH2)及UiO-66吸附Sb(III)和Sb(V)的過(guò)程均是吸熱過(guò)程。Dubinin-Radushkevich(D-R)等溫模型和動(dòng)力學(xué)準(zhǔn)二級(jí)模型計(jì)算結(jié)果證明UiO-66(NH2)及UiO-66吸附Sb(III)和Sb(V)均是化學(xué)吸附。
　　UiO-66和UiO-66