強(qiáng)激光場(chǎng)中原子分子的單電子以及多電子動(dòng)力學(xué)理論研究.pdf

1、超強(qiáng)和超快激光與原子分子的相互作用一直是人們研究的前沿和重點(diǎn)。強(qiáng)場(chǎng)物理研究使得人們能夠在埃的空間尺度和阿秒的時(shí)間尺度上實(shí)現(xiàn)對(duì)物質(zhì)結(jié)構(gòu)的探測(cè)和操控，具有重大的科學(xué)意義和應(yīng)用價(jià)值。處于強(qiáng)激光場(chǎng)中的原子分子會(huì)發(fā)生許多高階非線(xiàn)性的物理現(xiàn)象：如隧穿電離、閾上電離、非順序雙電離、高次諧波產(chǎn)生等，對(duì)這些過(guò)程的理解需要發(fā)展非微擾的處理方法。隨著電子個(gè)數(shù)的增加，強(qiáng)場(chǎng)理論研究和發(fā)展正面臨著巨大的挑戰(zhàn)，亟需探索新的理論和方法，開(kāi)展更深入細(xì)致的研究工作。本文發(fā)

2、展了一系列強(qiáng)場(chǎng)物理的模型計(jì)算以及第一原理的方法和程序，并利用它們深入地研究了從單電子到多電子、從單中心到雙中心的諸多原子分子體系在強(qiáng)場(chǎng)中的電子動(dòng)力學(xué)行為。
　　首先，我們首次指出了內(nèi)殼層電子的動(dòng)態(tài)極化對(duì)處于最高占據(jù)軌道的電子動(dòng)力學(xué)行為的重要影響，成功地解釋了CO分子電離的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。通過(guò)在單軌道方法中引入內(nèi)殼層電子動(dòng)態(tài)極化勢(shì)，我們證明了電子動(dòng)態(tài)極化效應(yīng)在CO分子強(qiáng)場(chǎng)電離中的重要作用，闡明了分子隧穿電離理論與實(shí)驗(yàn)不一致的物理根源。內(nèi)殼

3、層電子的動(dòng)態(tài)極化和最高占據(jù)軌道的動(dòng)態(tài)變形對(duì)于CO分子隨定向角度的諧波譜有重要影響，導(dǎo)致了在諧波譜中出現(xiàn)較強(qiáng)的定向效應(yīng)，可以觀察到動(dòng)態(tài)極小的產(chǎn)生，并影響阿秒脈沖的產(chǎn)生。結(jié)果為在阿秒時(shí)間尺度對(duì)分子軌道進(jìn)行成像奠定了基礎(chǔ)。我們發(fā)現(xiàn)多電子效應(yīng)對(duì)于CO分子阿秒瞬態(tài)吸收譜主要有兩個(gè)方面的重要影響：一個(gè)是內(nèi)殼層電子的動(dòng)態(tài)極化會(huì)影響最高占據(jù)軌道電子的吸收譜的幅值以及吸收峰的位置；另一個(gè)是內(nèi)殼層電子對(duì)總的吸收譜有直接貢獻(xiàn)，有時(shí)其影響甚至超過(guò)最高占據(jù)軌道。

4、這兩個(gè)影響強(qiáng)烈地依賴(lài)于分子定向角度。
　　其次，我們發(fā)展了強(qiáng)場(chǎng)三維雙原子分子含時(shí) Hartree-Fock和多組態(tài)含時(shí)Hartree-Fock的方法和程序，推動(dòng)了多電子體系第一原理方法的發(fā)展。我們采用了能夠精確處理雙中心庫(kù)侖勢(shì)的橢球坐標(biāo)系和高效的雙電子積分算法，并對(duì)并行計(jì)算進(jìn)行了優(yōu)化。利用含時(shí)Hartree-Fock方法，我們計(jì)算了長(zhǎng)周期脈沖下H2和CO分子的電離結(jié)果，與實(shí)驗(yàn)吻合地很好。該方法是研究強(qiáng)場(chǎng)中多電子集體響應(yīng)過(guò)程的有力工

5、具。我們首次利用多組態(tài)含時(shí)Hartree-Fock方法計(jì)算了H2隨分子取向角度變化的XUV光電離結(jié)果，研究了電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)的影響。研究表明，電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)對(duì)于單電離過(guò)程影響很小，而在雙電離過(guò)程中則發(fā)揮了重要作用，導(dǎo)致了電離幾率的減小。該方法為進(jìn)一步研究強(qiáng)激光場(chǎng)中的電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)奠定了基礎(chǔ)。
　　第三，我們發(fā)展了基于量子化學(xué)的強(qiáng)場(chǎng)原子分子模型計(jì)算方法，推動(dòng)了強(qiáng)場(chǎng)物理模型計(jì)算的發(fā)展，為實(shí)驗(yàn)結(jié)果的快速檢驗(yàn)和對(duì)比提供了很大便利。該方法能夠高效地

6、從廣泛使用的GAMESS，F(xiàn)irefly和Gaussian量化軟件的輸出結(jié)果中直接計(jì)算強(qiáng)場(chǎng)電離速率和高次諧波譜，能夠用于較大的基函數(shù)以及復(fù)雜的原子分子體系。對(duì)于電離，使用了分子隧穿電離模型和KFR模型（支持長(zhǎng)度和速度規(guī)范），而高次諧波譜的計(jì)算使用了Lewenstein模型。除此之外，該方法還可以高效地計(jì)算軌道坐標(biāo)空間波函數(shù)、動(dòng)量空間波函數(shù)、偶極距以及其它一些軌道積分。
　　第四，我們發(fā)展了高精度地求解三維雙中心單電子含時(shí)薛定諤方程

7、的方法，研究了在強(qiáng)激光脈沖作用下分子取向效應(yīng)對(duì)于氫分子離子的電離以及高次諧波產(chǎn)生的影響。研究發(fā)現(xiàn)，不同取向角度時(shí)的電離比率明顯地依賴(lài)于Keldysh參數(shù)γ，我們將其歸因于多光子電離與隧穿電離這兩種機(jī)制的競(jìng)爭(zhēng)。分子隧穿電離模型和長(zhǎng)度規(guī)范的KFR模型對(duì)于隧穿電離的結(jié)果描述較好，而速度規(guī)范的KFR模型對(duì)于多光子電離給出更好的結(jié)果。由于雙中心干涉效應(yīng)，觀察到了較強(qiáng)橢偏率的高次諧波的產(chǎn)生，而用標(biāo)準(zhǔn)強(qiáng)場(chǎng)近似模型卻不能解釋這一現(xiàn)象。我們對(duì)強(qiáng)場(chǎng)近似模型