La2Zr2O7結構調控及其大塊陶瓷材料的制備研究.pdf

1、與傳統(tǒng)ZrO2、 Al2O3陶瓷基隔熱材料相比，稀土鋯酸鹽陶瓷因其復雜的晶體結構、高熔點(＞2000℃)、高化學穩(wěn)定性、高熱穩(wěn)定性和低熱導率等特點，在航天飛行器熱防護系統(tǒng)、催化劑和放射性核廢料后處理等領域引起了廣泛的關注。
　　本文針對航天飛行器超高溫熱防護系統(tǒng)對隔熱陶瓷隔熱性能與力學強度的需求，通過稀土摻雜、添加第二相組元等手段來制備出不同結構形態(tài)和性能特點的La2Zr2O7陶瓷，完成La2Zr2O7陶瓷熱導率與力學強度等關聯(lián)規(guī)

2、律的研究，從而制備出熱導率更低、力學強度更高的La2Zr2O7陶瓷。在上述關聯(lián)規(guī)律研究的基礎上，再利用熱壓燒結法來制備出工程用大塊La2Zr2O7陶瓷，以滿足熱防護系統(tǒng)對隔熱材料的隔熱承載要求。
　　本研究首先對(LaGd) Zr2O7陶瓷Zr晶體學位置進行Ce元素的替代摻雜，研究了不同摻雜量對(LaGd)(Zr2-mCem)O7陶瓷的晶體結構、熱導率和抗壓強度的影響。結果表明:隨著Ce摻雜量的增加，(LaGd)(Zr2-mCem

3、)O7陶瓷的晶體結構發(fā)生有序-無序轉變，由有序的燒綠石（P相）型結構逐漸轉變成無序的螢石(F)型結構。(LaGd)(Zr1.4Ce0.6)O7陶瓷具有最佳的隔熱性能與力學強度，其熱導率為1.20 W·m-1·K-1、抗壓強度為680MPa，與La2Zr2O7陶瓷相比，其熱導率降低了20％、抗壓強度提高了200％。
　　其次，以BaTiO3納米顆粒為第二相添加物，研究了BaTiO3的含量對xBaTiO3/LZO復相陶瓷結構與性能的影

4、響。研究表明:加入的BaTiO3不與La2Zr2O7陶瓷基體發(fā)生反應，且適當添加量的BaTiO3納米顆粒能夠在復相陶瓷基體的晶界處形成穩(wěn)定的第二相結構。當BaTiO3的體積分數(shù)為15％時，(15vol％) BaTiO3/LZO復相陶瓷兼顧最低的熱導率和最高的力學強度，其熱導率1.04 W·m-1·K-1、抗壓強度為480MPa、抗彎強度為150 MPa，與純La2Zr2O7陶瓷相比，其熱導率降幅達30％、抗壓強度提高了110％、抗彎強度

5、提高了100％。
　　此外，以SiC納米顆粒為第二相添加物，研究了SiC的含量對ySiC/LZO復相陶瓷的結構與性能的影響。研究表明:加入的SiC納米顆粒能夠在復相陶瓷的晶界處形成穩(wěn)定的第二相，但是部分SiC會發(fā)生氧化，形成一種特殊的氧基磷灰石相，而當SiC的體積分數(shù)超過15％時，復相陶瓷會發(fā)生熔融。當SiC的體積分數(shù)為10％時，(10 vol％) SiC/LZO復相陶瓷兼顧最低的熱導率和最高的力學強度，其熱導率為0.85 W·m

6、-1·K-1、抗壓強度為360MPa、抗彎強度達170MPa，與純La2Zr2O7陶瓷相比，其熱導率降幅達40％、其抗壓強度提高了60％、抗彎強度提高了130％。
　　最后，利用熱壓燒結法來制備工程用大塊La2Zr2O7陶瓷，通過調控升降溫速率、燒結溫度、燒結時間和升降壓速率等工藝參數(shù)，解決了大塊陶瓷材料開裂難題。
　　結果表明:熱壓燒結法制備的鋯酸鑭陶瓷具有更高的致密度和抗壓強度，其致密度為98％、抗壓強度為700 MPa