煤基活性炭制備及其催化甲烷裂解制氫的研究.pdf

1、甲烷催化裂解(CMD)制氫工藝過程簡單、產(chǎn)物易分離、過程中無COx產(chǎn)生，避免COx的分離過程，可降低制氫成本且環(huán)境友好，可作為供選擇的制氫方法。碳基催化劑與金屬催化劑相比具有價格低廉、耐高溫等優(yōu)勢，被廣泛應(yīng)用于CMD反應(yīng)。本文以煤為原料采用KOH活化法制備活性炭，并用于CMD制氫研究。通過選擇具有不同礦物質(zhì)含量和組成煤樣、不同預(yù)熱處理溫度煤樣、不同氣氛下熱解半焦為碳源，制備煤基活性炭，研究煤基活性炭前驅(qū)體的結(jié)構(gòu)對活性炭結(jié)構(gòu)及炭催化甲烷裂

2、解性能的影響。
　　本文首先研究了KOH活化條件對制得活性炭催化甲烷裂解性能的影響，確定了活性炭的適宜制備條件為:堿碳比為2，活化溫度為900℃，活化時間為120 min，炭化程序在600-900℃溫度區(qū)間內(nèi)的升溫速率為1℃/min。選用義馬煤(YM)、平頂山煤(PDS)、焦作煤泥(JZ)和神木煤(SM)為碳源制備活性炭，借助煤質(zhì)分析、熱重、孔結(jié)構(gòu)表征和XRD表征等手段，研究煤的組成對制得活性炭的結(jié)構(gòu)及催化性能的影響。結(jié)果表明:煤

3、中揮發(fā)分和礦物質(zhì)的含量會影響制得活性炭的孔結(jié)構(gòu)。煤中揮發(fā)分的脫除有利于提高活性炭的多孔性和比表面積;煤中較高含量的礦物質(zhì)會導(dǎo)致制得活性炭較大的總孔容?；钚蕴康目捉Y(jié)構(gòu)和結(jié)構(gòu)有序性與其催化活性密切相關(guān)。經(jīng)過不同的酸（HNO3、HF和HCl）處理后煤樣所含礦物質(zhì)種類不同，導(dǎo)致制得的活性炭催化甲烷裂解性能有差異;煤基活性炭中的礦物質(zhì)含量會影響其催化性能。以SM為碳源，通過工業(yè)分析、元素分析、FT-IR、TG、N2吸附等表征，考察不同預(yù)熱處理溫度