半導(dǎo)體光催化劑載流子高效利用方法研究.pdf

1、隨著能源與環(huán)境危機(jī)的不斷加劇，人們尋找新型綠色能源的腳步從未停息。太陽能作為地球上最為重要的能量來源，因具有廣泛性、體量巨大、清潔無污染等諸多優(yōu)點，成為了替代傳統(tǒng)化石能源最具潛力的可再生能源。將太陽能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能在多種太陽能利用途徑中具有廣闊的前景，能夠為眾多領(lǐng)域提供連續(xù)且靈活的能源供給。然而，將太陽能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能過程的產(chǎn)業(yè)化仍然受制于極其低下的轉(zhuǎn)化效率，這也使得開發(fā)具有高活性、高穩(wěn)定性且廉價易得的光催化劑成為當(dāng)今綠色能源領(lǐng)域的研究重點

2、。
　　半導(dǎo)體光催化劑催化太陽能轉(zhuǎn)化的過程主要包括光生載流子的生成、傳輸、復(fù)合與反應(yīng)。因此，光生載流子的利用效率是決定半導(dǎo)體光催化劑整體效率的核心因素。提升半導(dǎo)體光催化劑載流子利用效率的主要方法有:拓寬光吸收與利用的波長范圍、提高電荷傳導(dǎo)性能、減少電子與空穴的復(fù)合中心以及加快表面催化反應(yīng)速率。本論文便通過以上各方面實現(xiàn)對半導(dǎo)體光催化劑載流子利用效率的提高，進(jìn)而提升光催化劑活性及催化能量轉(zhuǎn)化效率。
　　首先，本論文主要研究的對

3、象為具有可見光吸收性能以及較高理論光能轉(zhuǎn)化效率的半導(dǎo)體材料，以確保其光生載流子的有效生成，其中，氮化鉭與三氧化二鐵半導(dǎo)體光催化劑均表現(xiàn)出了十分優(yōu)異的光催化活性而被選為研究的重點;其次，通過對氮化鉭納米管陣列光電陽極制備過程中陽極氧化方法的改進(jìn)、陽極氧化時間與電壓的優(yōu)化，提高氮化鉭納米管陣列與基底之間的連接強(qiáng)度，從而增強(qiáng)氮化鉭納米管陣列光電陽極的載流子傳導(dǎo)性能，以達(dá)到提高其光催化水分解反應(yīng)活性的目的;再次，通過原子層沉積的方法于氮化鉭薄膜

4、電極的表面生長超薄二氧化鈦。此二氧化鈦層能夠十分顯著的消除氮化鉭薄膜電極的表面態(tài)，從而減少了表面電子空穴復(fù)合中心，因而降低了其光催化水氧化過電勢。試驗中發(fā)現(xiàn)，當(dāng)原子層沉積循環(huán)次數(shù)達(dá)到十次時，氮化鉭表面能夠較完全地被薄膜狀分布的二氧化鈦覆蓋，其表面態(tài)能夠被較為充分地消除，并表現(xiàn)出最為優(yōu)異的光催化水分解制氫活性。最后，通過設(shè)計并負(fù)載碳納米點與四氧化三鈷納米顆粒雙助催化劑的方法，大幅度的提升了光生載流子在三氧化二鐵表面反應(yīng)的動力學(xué)。通過對反應(yīng)