鎳鐵水滑石-石墨烯復(fù)合材料的制備及催化性能研究.pdf

1、類水滑石及其尖晶石衍生物因結(jié)構(gòu)組成可調(diào)、比表面積巨大、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定等特點(diǎn)被廣泛應(yīng)用于催化、能量?jī)?chǔ)存、環(huán)境修復(fù)等領(lǐng)域。以其為催化劑活化過硫酸鹽可解決傳統(tǒng)催化劑金屬溶出量大，難以回收再利用等問題，但作為電極材料其導(dǎo)電性仍有待進(jìn)一步提高。石墨烯具有卓越的機(jī)械強(qiáng)度，巨大的比表面積，增強(qiáng)的導(dǎo)電性能，作為催化劑和催化劑載體備受關(guān)注。以石墨烯為載體制備的類水滑石-石墨烯復(fù)合材料可以有效避免活性組分的團(tuán)聚，使其具有更大的比表面積和更強(qiáng)的催化性能，同時(shí)，

2、石墨烯的引入使得復(fù)合材料導(dǎo)電性增強(qiáng)。此類復(fù)合材料不僅可以做為催化劑應(yīng)用于高級(jí)氧化技術(shù)，也可以作為電極材料應(yīng)用于電催化系統(tǒng)?；诖?，本論文進(jìn)行了如下研究工作:
　　(1)通過水熱法制備Ni-Fe-LDH-rGO催化劑，構(gòu)建一種LDH-rGO活化PDS的電化學(xué)強(qiáng)化方法處理羅丹明B(RhB)廢水。確定體系的最優(yōu)降解條件為:染料初始濃度20mg L-1、催化劑用量1.0 g L-1、氧化劑用量1.0 g L-1、電流密度19.53 mA

3、cm-2、初始pH為6.8。LDH、rGO和LDH-rGO三種催化劑在25 min內(nèi)對(duì)RhB的降解效率分別為56.33％，82.42％，100％?？疾彀朔N不同降解體系的降解效果，結(jié)果表明EC/LDH-rGO/PDS體系降解效果最好。催化劑循環(huán)使用三次后，在25 min內(nèi)的脫色效率仍高達(dá)97.2％。自由基淬滅實(shí)驗(yàn)表明，SO4·-和HO·都是體系中主要的活性自由基。
　　(2)通過類水滑石前驅(qū)體焙燒法制備磁性NiO-NiFe2O4-r

4、GO催化劑，將其用于活化PMS降解RhB廢水。系統(tǒng)考察降解體系的影響因素，確定催化劑最佳投加量為1.5 gL-1，氧化劑最佳投加量為1.0 g L-1; pH、陰離子和溫度對(duì)降解效果影響顯著，催化體系的活化能為29.1 kJ mol-1。NiO-NiFe2O4-rGO/PMS體系表現(xiàn)出更好的降解效果。催化劑循環(huán)使用三次對(duì)RhB依然有97％的去除率。自由基淬滅實(shí)驗(yàn)表明，SO4·-和HO·都是反應(yīng)體系中主要的活性自由基。
　　(3)制

5、備NiO-NiFe2O4-rGO修飾電極，考察電催化ORR和OER性能。ORR結(jié)果表明:pH由6增加到10，氧還原峰電位正移0.04 V，峰電流提高1.4倍，當(dāng)pH超過8時(shí)由一階段變成兩階段。KOH溶液中ORR性能最好，為兩個(gè)兩電子過程。OER結(jié)果表明:NiO-NiFe2O4-rGO修飾電極起始析氧電位為1.46 V，Tafel斜率48.3 mV dec-1，電流密度為10 mA cm-2時(shí)過電位僅為298 mV。催化性能可與商用IrO