鈦硅分子篩及多孔材料的合成與應用研究.pdf

1、隨著我國的能源消耗不斷增加，大氣環(huán)境問題愈加凸顯，環(huán)境和能源問題已經成為擺在我們面前的一道難題。大氣污染物中氮氧化物的污染是形成酸雨的主要物質之一，為保護大氣環(huán)境，氮氧化物的選擇性催化還原技術在工業(yè)和科學領域受到了極大的關注。而在處理氮氧化物的問題上，SCR的催化劑選擇顯得尤為重要。在這樣一個背景下，我們對新型的鈦硅分子篩及多孔材料在脫硝應用上進行實驗研究，探索了新型鈦硅分子篩及多孔材料是否在脫硝應用上有卓越的表現(xiàn)。
　　本課題首

2、先對傳統(tǒng)分子篩TS-1的脫硝性能進行了研究，然后用水熱合成法合成了新型鈦硅分子篩ETS-4和ETS-10，并用離子交換法和離子摻雜兩種方法對分子篩進行改性，以分子篩為載體負載不同百分含量的Cu離子以及在合成步驟中直接摻雜Al、Fe、Ce等離子，對負載型分子篩的NH3-SCR性能進行了探討。然后分別用XRD、BET、XPS、XPF等表征手段對分子篩的性能進行了全面的分析，并試圖解釋它與分子篩脫硝活性之間的關系。然后用均勻沉淀法制備了鈦鈰多

3、孔材料，對負載V2O5和無負載的樣品分別進行了NH3-SCR性能的實驗，用SEM、XRD、NH3-TPD等表征手段對其活性結果進行了分析。
　　實驗表明，新型的鈦硅分子篩有特別豐富的孔結構和較大的比表面積，在NH3-SCR脫硝性能上有很好的表現(xiàn)，明顯優(yōu)于TS-1，負載Cu離子的ETS-4和ETS-10的NO轉化率最高都能接近100％以及N2選擇性都高于90％。而在兩者的比較中，ETS-4水熱穩(wěn)定性太差，具有[TiO6]2-八面體結

4、構的ETS-10具有更好的離子交換能力和表面吸附酸性，在200℃-400℃的窗口內都能保持很好的脫硝性能。表征結果可以看出二價Cu2+物種對NH3-SCR性能有著關鍵性的作用，不同Cu負載量的分子篩NO轉化率不同。Al元素的摻雜能有效的提高低溫段ETS-4分子篩的活性，摻雜Ce元素的ETS-10提高了高溫段的NO轉化率。負載3％的多孔材料TiCeOx反應溫度在200℃-450℃之間最高NO轉化率一直保持在100％，而無負載的樣品在250