典型內(nèi)分泌干擾物在濾料表面吸附過程研究.pdf

1、環(huán)境內(nèi)分泌干擾物（Endocrine Disruptors Compounds，EDCs）是干擾基體合成、分泌、傳輸、鍵合、清除維持自身平衡、生殖、發(fā)育和行為的相關(guān)激素的一種外源性物質(zhì)。這類物質(zhì)在環(huán)境中的含量很低，但危害卻極大，并通過水循環(huán)進(jìn)入人類飲用水當(dāng)中。EDCs能夠模擬、強(qiáng)化或抑制激素作用，還可能引發(fā)組織或器官增生和腫瘤。含有這類物質(zhì)的飲用水安全問題關(guān)系到人類的健康，研究這類物質(zhì)的有效去除具有重要意義。
　　石英晶體微天平（

2、Quartz Crystal Microbalance，QCM）是一種質(zhì)量傳感器，它能夠?qū)崿F(xiàn)質(zhì)量與檢測頻率之間的轉(zhuǎn)化，在QCM的檢測石英芯片表面，金電極上極小的質(zhì)量改變都可以轉(zhuǎn)換為可測量的振蕩頻率的變化，可以達(dá)到納克級的質(zhì)量檢測靈敏度。QCM可用于對一些微觀過程中的變化進(jìn)行檢測，并分析微觀作用的機(jī)理。此外，還能經(jīng)過多樣的表面化學(xué)和物理修飾實(shí)現(xiàn)多種目標(biāo)物檢測，是一種極有用的界面分析檢測工具。
　　論文通過硅烷偶聯(lián)劑將微納米極的二氧化

3、硅和沸石顆粒修飾附著于QCM的金電極表面，建立起QCM吸附測定傳感系統(tǒng)。QCM吸附質(zhì)量傳感測定系統(tǒng)中，吸附劑二氧化硅根據(jù)stober法實(shí)驗(yàn)室制得，利用場發(fā)射掃描電鏡對顆粒表面形貌進(jìn)行表征，二氧化硅顆粒粒徑均勻，顆粒分散，而沸石的顆粒粒徑較大，且其表面形貌不均勻。BET-N2吸附測試實(shí)驗(yàn)表明，二氧化硅的比表面積較沸石要高，BET-N2實(shí)驗(yàn)分析二氧化硅的表面吸附效果較沸石好。X射線衍射實(shí)驗(yàn)圖譜顯示，二氧化硅呈非晶態(tài)，沸石晶型較好。掃描電鏡對

4、QCM系統(tǒng)中二氧化硅和沸石在金電極表面的分布情況進(jìn)行分析，兩種吸附劑都在電極表面有較好的分布，表明該質(zhì)量傳感系統(tǒng)能夠建立。
　　選擇雙酚A（BPA）、雌酮（E1）、雌二醇（E2）和磺胺甲惡唑（SMZ）4種在水環(huán)境中具有代表性的內(nèi)分泌干擾物，利用QCM傳感系統(tǒng)實(shí)時測定這些水中痕量小分子有機(jī)物在兩種吸附劑表面的吸附情況，分析探討吸附過程及其機(jī)理，以及有效環(huán)境因素對其的影響。
　　實(shí)驗(yàn)研究表明：
　　1）由吸附動力學(xué)實(shí)驗(yàn)得到

5、4種EDCs在二氧化硅和沸石表面達(dá)到吸附平衡的時間基本為10min左右，QCM在二氧化硅表面的吸附質(zhì)量響應(yīng)較沸石的快，二氧化硅比表面積比沸石要大，是對這一時間造成影響的原因。使用偽一級動力學(xué)模型可以較合理的描述4種有機(jī)物在二氧化硅和沸石表面的吸附過程，4種EDCs吸附劑上吸附量的大小與有機(jī)物的分子結(jié)構(gòu)，分子極性及其帶電性有關(guān)。
　　2）4種有機(jī)物在二氧化硅表面和沸石表面的吸附都可以很好的通過Freundlich和Langmuir等

6、溫模型進(jìn)行描述。對比相關(guān)性系數(shù)，有機(jī)物在二氧化硅表面的吸附動力學(xué)結(jié)果可以通過Freundlich等溫吸附模型得到較好的擬合曲線，沸石表面的EDCs吸附用Langmuir等溫模型能更好的描述。
　　3）EDCs的初始濃度對其自身在二氧化硅和沸石表面的吸附效果基本沒有影響。pH值對所選的四種EDCs的吸附效果影響不大，去除率與原有機(jī)物溶液的相比較，沒有明顯較大的變化。但是由于pH的變化對可能對二氧化硅和沸石表面電位有一定的影響，從QC