碳?xì)浠鹧嬷谢谔佳醣瓤臻g的碳黑初生和生成極限研究.pdf

1、碳?xì)淙剂鲜悄茉聪M(fèi)的主要來(lái)源之一，碳黑是碳?xì)淙剂显诟蝗紬l件下產(chǎn)生的顆粒物。碳黑顆粒會(huì)影響燃燒設(shè)備中火焰?zhèn)鞑ズ蜔嵝省Ｍ瑫r(shí)，碳黑對(duì)人類(lèi)健康和環(huán)境有著重要的影響。碳?xì)浠鹧嬷刑己诘纳墒且幌盗袕?fù)雜的物理化學(xué)過(guò)程，包括前驅(qū)物形成、碳黑初生、表面長(zhǎng)大和氧化等過(guò)程。一般認(rèn)為，碳黑生成極限是碳?xì)浠鹧嬷刑己诔跎呐R界狀態(tài)。相對(duì)于物理空間和混合分?jǐn)?shù)空間，在碳氧比（C/O）空間下進(jìn)行分析可以消除對(duì)系統(tǒng)幾何結(jié)構(gòu)的依賴(lài)性，同時(shí)不依賴(lài)于初始的燃料和氧化劑濃度。因

2、此，在C/O空間下深入研究碳黑的初生和碳黑生成極限對(duì)理解碳黑的形成和控制其影響具有重要的意義。
　　本文首先基于詳細(xì)的氣相化學(xué)反應(yīng)機(jī)理和碳黑模型，針對(duì)富氧C2H4/O2/N2和C2H4/O2/CO2一維對(duì)沖擴(kuò)散火焰，在不同的化學(xué)計(jì)量混合分?jǐn)?shù)下（Zst）模擬研究了碳黑的生成。在C/O空間下分析了兩種氣氛下火焰的結(jié)構(gòu)和碳黑的初生以及CO2代替空氣中的N2對(duì)碳黑初生的影響。結(jié)果表明在O2/N2和O2/CO2氣氛下，隨著Zst的增加，C/

3、O空間下乙烯對(duì)沖火焰的火焰面的位置不變，兩種氣氛下火焰面的C/O分別為0.5、0.53。在C/O空間下，兩種氣氛下隨著Zst的增加火焰中C6H6出現(xiàn)的位置不變，C/O值都為0.47左右。CO2的引入對(duì)碳黑初生具有抑制作用。
　　其次，模擬研究了不同Zst下層流伴流乙烯/空氣火焰的碳黑生成極限，并與前人的實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比。結(jié)果表明隨著Zst的增加，火焰溫度的最大值逐漸增加，火焰中C2H2的摩爾分?jǐn)?shù)逐漸減少，而OH和O逐漸增多。碳黑

4、生成極限溫度最大值與Zst表現(xiàn)為線性關(guān)系。在C/O空間下，對(duì)于乙烯伴流擴(kuò)散火焰，模擬的碳黑初生C/O和溫度的臨界值分別為0.67、1300K。在C/O空間下，H自由基消失的位置接近碳黑生成極限臨界C/O的位置。
　　最后，在二維伴流擴(kuò)散火焰中，模擬研究了不同氧氣濃度下碳黑的生成極限。結(jié)果表明隨著氧化劑側(cè)氧氣濃度的提高，火焰的溫度峰值逐漸升高，火焰的高溫區(qū)由火焰的兩側(cè)移向火焰的頂端，火焰中C2H2、OH和O的質(zhì)量分?jǐn)?shù)峰值逐漸變大，&