二氧化鈰空心結(jié)構(gòu)復合材料的制備與性能研究.pdf

1、二氧化鈰(CeO2)作為催化劑和催化劑載體的重要組成部分，由于其優(yōu)異的氧化還原性和高儲氧能力在各類催化反應中受到廣泛研究。為了提高其催化活性，通常，選擇優(yōu)化其形貌/結(jié)構(gòu)或者與第二組分結(jié)合，例如貴金屬納米顆粒(NPs)或者其他金屬氧化物，形成復合材料。到目前為止，已經(jīng)設計合成了各種形貌/結(jié)構(gòu)的 CeO2，并且對其結(jié)構(gòu)相關(guān)性能進行了很好的研究。特別是具有高比表面積的結(jié)構(gòu)，例如介孔結(jié)構(gòu)，這種結(jié)構(gòu)不僅有利于第二組分的分散，而且可以使反應物分子更

2、有效地輸送到活性位點，因此具有很高的期望。
　　各種含鈰前驅(qū)體被用來制備 CeO2或 CeO2基復合材料。然而，很少有用 Ce2(SO4)3作為前驅(qū)體的，可能是因為其分解溫度很高（在850℃下轉(zhuǎn)變成CeO2），以及溶于水的特性?？紤]到Ce2(SO4)3不溶于乙醇且形貌易控，在本論文中，我們選擇Ce2(SO4)3作為前驅(qū)體來合成介孔CeO2或CeO2基復合材料。
　　室溫下，水溶性硫酸鈰和NaOH在乙醇中發(fā)生界面反應后，在不需

3、要煅燒或酸/堿刻蝕處理條件下，Ce2(SO4)3成功轉(zhuǎn)變成CeO2。得到的CeO2不僅繼承了Ce2(SO4)3前驅(qū)體最初的中空多層形貌，而且生成了介孔結(jié)構(gòu)，使它在CO氧化過程中成為Au納米顆粒的理想載體。與此相反，直接煅燒 Ce2(SO4)3前驅(qū)體得到的 CeO2嚴重燒結(jié)，并且對CO氧化具有非常差的催化活性。
　　用類似的方法，通過簡單溫和的方法成功制備了具有介孔結(jié)構(gòu)的CeO2-CuO納米棒。其中涉及到：室溫下，Ce2(SO4)3

4、前驅(qū)體和 NaOH在乙醇溶液中發(fā)生界面反應；隨后，制備的CeO2與Cu(CH3COO)2發(fā)生溶劑熱反應。通過溶劑熱反應，CuO高度分散到CeO2納米棒表面形成CeO2-CuO復合材料，并且維持原有的介孔特征。拉曼光譜，X-射線光電子能譜(XPS)以及H2-程序升溫還原(H2-TPR)測試分析顯示，在CeO2和CuO之間具有非常強的相互作用，為介孔CeO2-CuO納米棒對CO氧化具有高催化活性提供了合理的解釋。
　　此項工作為利用水