高質(zhì)量雙層石墨烯化學(xué)氣相沉積制備研究.pdf

1、具有六角形蜂巢結(jié)構(gòu)的石墨烯自2004年被成功剝離成為可以獨(dú)立存在的二維晶體材料以來，其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的物理化學(xué)性能引來科學(xué)界的巨大關(guān)注。近幾年來，采用化學(xué)氣相沉積(CVD)技術(shù)，在各類金屬襯底上制備大面積單層石墨烯薄膜的技術(shù)有了大幅度的進(jìn)展，尤其以銅(Cu)金屬應(yīng)用最為廣泛。然而，傳統(tǒng)的CVD法制備的單層石墨烯結(jié)構(gòu)一般來說是多晶的，晶界處的缺陷很大程度上影響了晶體質(zhì)量，導(dǎo)致其電學(xué)、力學(xué)等性能的顯著下降。為此，獲取“無缺陷”的大面積單晶

2、石墨烯成為目前石墨烯制備的世界性難題。本論文圍繞石墨烯制備的研究熱點(diǎn)和難點(diǎn)，利用改進(jìn)的CVD法，結(jié)合微區(qū)拉曼光譜技術(shù)、掃描電子顯微鏡、透射電子顯微鏡、以及電學(xué)性能測(cè)量技術(shù)等，著重從Cu基底大面積單層、雙層單晶石墨烯的可控制備，以及絕緣襯底上雙層、多層石墨烯可控生長(zhǎng)兩個(gè)方面開展系列研究。主要取得以下成果:
　　在Cu基底單晶單層石墨烯制備技術(shù)上，本文提出兩種制備單晶石墨烯的技術(shù)。第一種方法是利用“籽晶”法制備單晶石墨烯薄膜，我們?cè)谝r

3、底上預(yù)先播撒“種子”作為石墨烯生長(zhǎng)的預(yù)成核點(diǎn)，并按照“種子”的取向外延生長(zhǎng)，以獲得大面積高質(zhì)量，且取向與“種子”一致的石墨烯薄膜，利用該方法可以獲得單晶晶粒從數(shù)十到百微米可控的石墨烯。第二種方法是通過對(duì)Cu基底的預(yù)處理和生長(zhǎng)時(shí)襯底幾何結(jié)構(gòu)的控制（例如Cu盒或Cu管結(jié)構(gòu)），通過抑制Cu金屬的蒸發(fā)來急劇降低石墨烯的成核密度，同時(shí)對(duì)生長(zhǎng)條件進(jìn)行調(diào)控和優(yōu)化，使單個(gè)石墨烯單晶的尺寸可達(dá)到亞厘米級(jí)別。
　　在Cu基底單晶雙層石墨烯制備技術(shù)上，

4、本文基于石墨烯在Cu襯底上的“自限性”生長(zhǎng)機(jī)制和“碳擴(kuò)散”生長(zhǎng)機(jī)制，分別采用“微腔法”和“滲透法”兩種制備雙層石墨烯的技術(shù)，可獲得單晶尺寸高達(dá)410μm的雙層石墨烯，以及覆蓋度可達(dá)78％、且AB堆疊的比例為83％的雙層石墨烯薄膜。
　　在絕緣襯底大面積單晶雙層以及多層石墨烯的制備技術(shù)上，本文采用上述制備技術(shù)所獲得的大單晶單層石墨烯作為種子層，外延生長(zhǎng)雙層石墨烯薄膜，可以獲取覆蓋度高達(dá)92％，且為AB堆疊方式的高質(zhì)量雙層石墨烯。同時(shí)