介孔致孔劑輔助合成多級(jí)孔道Ts-1.pdf

1、鈦硅分子篩TS-1具有MFI型的二維孔道結(jié)構(gòu)，其與H2O2組成的氧化體系具有反應(yīng)條件溫和、催化氧化性能優(yōu)異的特性，吸引了國(guó)內(nèi)外研究者的廣泛關(guān)注。然而，由于TS-1分子篩固有的微孔孔道尺寸較小，反應(yīng)物和產(chǎn)物在孔道內(nèi)的擴(kuò)散阻力較大，易導(dǎo)致催化反應(yīng)性能的降低以及催化劑的失活。本文分別采用十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)及可溶性淀粉(St)作為介孔致孔劑，四丙基氫氧化銨(TPAOH)為微孔模板劑，水熱合成具有多級(jí)孔道結(jié)構(gòu)的TS-1分子篩，研究了

2、不同介孔致孔劑對(duì)分子篩結(jié)構(gòu)、性能的影響，得到如下結(jié)論:
　　1.采用CTAB和TPAOH共同合成出多級(jí)孔TS-1，發(fā)現(xiàn)作為介孔致孔劑的CTAB和微孔結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑的TPAOH之間在合成過(guò)程中存在競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系。通過(guò)調(diào)變二者的比例，能夠合成出特定介孔/微孔比例的多級(jí)孔分子篩;
　　2.采用水作為CTAB的溶劑時(shí)，通過(guò)加入CTAB后先室溫老化再晶化的方式，能夠合成出具有蠕蟲(chóng)狀介孔孔道的TS-1分子篩。采用不同醇作為CTAB的溶劑時(shí)，能夠?qū)?/p>

3、現(xiàn)對(duì)樣品的形貌、尺寸的調(diào)控，而且實(shí)現(xiàn)了介孔孔徑可控合成，調(diào)控范圍為2～14 nm之間;
　　3.采用可溶性淀粉和TPAOH共同合成出含有晶間介孔和大孔的TS-1分子篩，隨著可溶性淀粉添加量的增加，晶間孔結(jié)構(gòu)能夠從介孔轉(zhuǎn)變?yōu)榇罂?而且，淀粉的加入能夠抑制銳鈦礦型TiO2的形成，并且在一定的添加量?jī)?nèi)減少六配位鈦物種的含量;
　　4.多級(jí)孔TS-1分子篩對(duì)于不同尺寸分子的反應(yīng)具有不同的催化活性，對(duì)于1-丁烯環(huán)氧化反應(yīng)，由于擴(kuò)散性能