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文檔簡介
1、納米材料及其功能化復合材料因其表面富含多種官能團,而被廣泛的應用于吸附研究領域。著重于高效吸附材料的探索而對其表面基團進行修飾,不同的材料結構和不同表面的基團對于重金屬污染的吸附,已經(jīng)成為新型吸附材料的研究重點。本文通過對工程納米材料(氧化鋅(ZnO)、二氧化鈦(TiO2)、氧化石墨烯(GO))及其復合材料(氧化鋅-氧化石墨烯(ZnO-GO)、氧化鋅-殼聚糖(ZnO-CS)、氧化石墨烯-殼聚糖(GO-CS)、二氧化鈦-殼聚糖(TiO2-
2、CS))進行掃描電鏡能譜分析(SEM-EDS)、紅外光譜分析(FTIR)和X射線電子能譜分析(XPS)表征及動力學、等溫吸附模型擬合,研究在吸附重金屬鉛和釩的過程中材料表面官能團的作用,探討陰陽離子吸附的差異。以路易斯酸堿理論為基礎,為制備新型高效吸附材料,提供理論依據(jù)。本研究主要取得以下結論:
1.ZnO、TiO2及ZnO-GO、ZnO-CS、GO-CS、TiO2-CS六種材料對鉛和釩的吸附均符合二級動力學過程(R2>0.9
3、9),等溫擬合結果符合Langmuir和Freundlich模型,其中RL<1說明反應易于進行,吉普斯自由能均小于零,吸附反應自發(fā)進行。
2.金屬氧化物納米材料因其結構差異而表現(xiàn)出不同的吸附特性。在pH=6.5時,納米ZnO表面帶正電、納米TiO2表面帶負電;納米ZnO及TiO2對鉛和釩飽和吸附量分別為192.64、49.90 mg·g-1與433.13、369.10 mg·g-1。吸附過程受物理化學因素影響,鉛和釩的吸附作用
4、主要發(fā)生在納米材料的終端羥基上;吸附釩的過程中易于結合水分子形成水分子網(wǎng),而吸附鉛的過程中結合水分子的能力較弱。
3.納米ZnO結合不同的材料可改變其表面性質,從而改變吸附性能。ZnO-GO與ZnO-CS復合材料對鉛和釩的飽和吸附量分別為917.83、96.50 mg·g-1與663.73、211.50 mg·g-1ZnO-GO以氫鍵形式連接,使材料表面存在Zn-OH和C-OH,吸附鉛后兩種羥基等量減小,吸附釩后吸附水含量增加
5、;ZnO-CS同樣以氫鍵形式連接,XPS結果顯示,對鉛的吸附作用主要發(fā)生在Zn-OH和C-OH及C-O-C上,而對釩的吸附主要發(fā)生在Zn-OH上。
4.利用戊二醛(連接羥基和氨基交聯(lián))CS與GO和ZnO,從而改變材料的吸附性能。CS-GO與CS-TiO2對鉛和釩飽和吸附量分別為32.88、86.75 mg·g-1與18.52、56.73 mg·g-1;CS-GO對鉛和釩的吸附主要發(fā)生在CS-羥基上,GO-OH由于C-O-C被打
6、開而含量增加;CS-TiO2中TiO2中的終端羥基被戊二醛交聯(lián),橋連羥基并不參與反應,CS-TiO2吸附鉛作用在C-O-C和C-OH以及Ti-OH(終端)上,而吸附釩作用在-NH2上。
5.在XPSO1s分峰中,結合水含量在吸附重金屬前后發(fā)生變化。以含氧負離子形式存在的重金屬釩,V作為路易斯酸性位點,O作為路易斯堿性位點,能夠吸附解離水中的OH-與H+,使得六種材料吸附釩后更容易結合水分子而使結合水含量增加;以陽離子為主要形式
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