SCR煙氣脫硝過程中硫酸(氫)銨細顆粒生成及分解特性研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、選擇性催化還原(SCR)法脫除煙氣中氮氧化物是當前煙氣脫硝的主要工藝。煙氣脫硝本身會形成PM2.5,主要成分為硫酸氫銨(ABS)及少量硫酸銨,但已有研究僅側(cè)重于硫酸銨鹽宏觀現(xiàn)象的考察,其形成與SCR脫硝的內(nèi)在關(guān)聯(lián)并未進行深入探討。本文利用傅立葉原位紅外、TG、DTG、TG-FTIR聯(lián)用等測試手段研究了商用V2O5-WO3/TiO2催化劑表面SO2催化氧化、ABS生成及降解機理、硫酸銨鹽分解機制,為控制SCR脫硝過程中硫酸銨鹽生成及PM2

2、.5排放提供試驗基礎(chǔ)。主要試驗結(jié)論如下:
  SO2在催化劑表面氧化過程:吸附在催化劑表面的V2O5活性位上,占據(jù)O原子并以SO32-形式存在,與催化劑表面的V5+-OH發(fā)生反應(yīng)生成金屬硫酸鹽(VOSO4)中間產(chǎn)物;O2重新氧化SO2/SO3催化氧化過程中由于被SO2奪取O原子造成的V2O5物種上的氧缺位,促進金屬硫酸鹽(VOSO4)向SO3及V2O5的轉(zhuǎn)化。SO2與NO、NH3存在的競爭吸附阻礙SO2的吸附及氧化行為;O2的存在

3、促進SO2的吸附行為。
  SCR脫硝中V2O5-WO3/TiO2催化劑表面ABS生成的主要途徑:①由吸附活化態(tài)的NH3,主要為催化劑表面V=O基團上Lewis酸吸附配位結(jié)合的NH3,在O2環(huán)境中與SO2反應(yīng)生成;②由SO2與催化劑表面V2O5反應(yīng)生成的吸附態(tài)金屬硫酸鹽VOSO4與氣態(tài)NH3反應(yīng)生成;且兩種ABS生成行為均伴隨SCR脫硝反應(yīng)同時進行,其反應(yīng)行為與NH3/NO的大小緊密相關(guān)。在SCR脫硝中,ABS形成溫度在250℃左

4、右,生成的ABS在400℃左右發(fā)生分解,生成硫酸類物質(zhì)吸附在催化劑表面。NO通過與ABS中NH4+直接反應(yīng)降低ABS降解的溫度,促進其在催化劑表面的分解,NO的脫除與ABS的生成是相互抑制關(guān)系;NH3與ABS在與NO的反應(yīng)方面存在競爭性行為,兩種反應(yīng)行為共存,互相抑制,NH3與NO的脫硝反應(yīng)的競爭抑制ABS的有效降解;催化劑上的ABS在SCR反應(yīng)溫度窗口內(nèi)存在揮發(fā)現(xiàn)象,ABS的負載量影響其揮發(fā)及分解行為,ABS負載量越小,越難揮發(fā),越難

5、分解,降解溫度窗口相應(yīng)升高。
  純ABS通過一步分解反應(yīng)生成H2O,NH3和SO2;負載于催化劑上的ABS分為兩個分解階段:①ABS的脫氨過程;②脫氨生成的H2SO4在催化劑表面的SO2釋放行為;負載在催化劑上的ABS有明顯的分步分解現(xiàn)象:脫氨與SO2釋放在不同的溫度區(qū)間發(fā)生,催化劑促進脫氨行為,但延緩SO2的釋放,推遲ABS完全分解的溫度窗口。純硫酸銨固體的熱分解分為三個階段,負載在催化劑上的硫酸銨分解分為四個階段,硫酸銨經(jīng)脫

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