摻雜ZnO鐵磁性起源的第一性原理研究.pdf

1、ZnO基稀磁半導(dǎo)體在自旋電子器件方面存在廣闊的應(yīng)用前景,因此引起了人們的廣泛關(guān)注。制備高質(zhì)量的具有室溫鐵磁性的ZnO基稀磁半導(dǎo)體成為人們的研究目標(biāo)。在實(shí)驗(yàn)上,獲得室溫鐵磁性的ZnO基稀磁半導(dǎo)體的報(bào)道不斷涌現(xiàn),但是,人們對其鐵磁性的產(chǎn)生機(jī)理在理論上還沒有達(dá)成共識。要提高稀磁半導(dǎo)體材料的性能,設(shè)計(jì)新的方法來提高磁相互作用,對其磁性起源及機(jī)理的研究是至關(guān)重要的。本文主要從基于密度泛函理論的第一性原理出發(fā),對ZnO基稀磁半導(dǎo)體進(jìn)行了系統(tǒng)的研究,

2、通過對其電子結(jié)構(gòu)的計(jì)算,分析其磁性產(chǎn)生機(jī)理。研究結(jié)果為人們對ZnO基稀磁半導(dǎo)體材料的性能的改進(jìn)提供了新的思路。
　　本論文的主要研究成果如下:
　　1.從各個(gè)角度對Mn摻雜ZnO體系鐵磁性起源進(jìn)行了探究。首先,通過對Mn吸附ZnO(1010)表面研究發(fā)現(xiàn),Mn原子趨于吸附在斷開的Zn-O鍵的橋位。Mn原子趨于聚集,有形成團(tuán)簇的趨勢,此時(shí)體系顯示出穩(wěn)定的反鐵磁性。隨著Mn原子距離的增加,這種反鐵磁性耦合急劇的減弱。其次,研究了

3、Mn摻雜ZnO中本征缺陷氧空位對體系磁性能的影響,結(jié)果發(fā)現(xiàn)單一的中性的氧空位不能誘導(dǎo)鐵磁性,而+1價(jià)和+2價(jià)的氧空位可以誘導(dǎo)鐵磁性的產(chǎn)生。中性的氧空位在氫化的環(huán)境下可以誘導(dǎo)鐵磁性。
　　2.利用共摻雜手段對Mn、Co摻雜ZnO體系的鐵磁性進(jìn)行調(diào)控。首先,分別用GGA和GGA+U方法對Mn,N共摻雜ZnO體系進(jìn)行了細(xì)致的研究。結(jié)果均表明N的引入改變了Mn離子的價(jià)態(tài),并且可以實(shí)現(xiàn)Mn摻雜ZnO體系由反鐵磁性到鐵磁性的轉(zhuǎn)變。其次,對Co

4、,Al共摻雜ZnO體系進(jìn)行了細(xì)致的研究。研究發(fā)現(xiàn),相對于反位取代和間隙位置,Al離子傾向于取代Zn位置,低濃度的Al摻雜不能誘導(dǎo)室溫鐵磁性。在Al摻雜劑濃度較低時(shí),氧空位的引入可以誘導(dǎo)室溫鐵磁性,此時(shí)體系的室溫鐵磁性起源可用BMP模型來解釋。當(dāng)Al摻雜劑的濃度達(dá)到臨界濃度時(shí),即使體系無氧空位缺陷,體系也顯示出室溫鐵磁性,此時(shí)自由載流子調(diào)節(jié)了室溫鐵磁性。
　　3.對兩種非磁性金屬元素?fù)诫sZnO鐵磁性起源進(jìn)行了研究。研究發(fā)現(xiàn),對于3d

5、殼層全滿的Cu摻雜ZnO,體系的鐵磁性歸因于Cu的3d和O的2p軌道間的強(qiáng)烈的雜化作用。而對于不含3d電子的非磁性金屬元素Li、Mg、Al摻雜ZnO體系,鐵磁性主要來自于體系中的 Zn空位間的耦合作用。Li、Mg、Al摻雜ZnO在一定程度上減少了Zn空位的形成能同時(shí)穩(wěn)定了體系的鐵磁態(tài)。
　　4.分別對兩種非磁性元素?fù)诫s(ZnO)12納米團(tuán)簇的磁性能進(jìn)行了研究。研究發(fā)現(xiàn),對于Cu摻雜(ZnO)12納米團(tuán)簇,與Cu摻雜ZnO塊體不同,