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1、ClassifiedIndex:X703UDC:504SecrecyRate:PubficizedUniversityCode:10082HebeiUniversityofScienceandTechnologyDissertationfortheMasterDegreeHeterogeneousCatalyticOzonationTreatmentofCandidate:RefractoryOrganicWastewaterZhaoJ
2、unnaSupervisor:ProfLiZaixingEnterprisebasedCosupervisor:SEWangYongjunAcademicDegreeApppfiedfor:MasterofEngineeringSpeciafity:Employer:DateofOralExamination:EnvironmentalEngineeringSchoolofEnvironmentalScienceandEngineeri
3、ngJune,2015摘要摘要難降解有機(jī)廢水成分復(fù)雜、濃度高、可生化性差,在自然環(huán)境以及生物體內(nèi)呈現(xiàn)長(zhǎng)期殘留性和高毒性,傳統(tǒng)的水處理工藝很難達(dá)到理想的處理效果。臭氧作為一種強(qiáng)氧化劑,已經(jīng)在廢水處理中得到了廣泛的應(yīng)用。本文pAyA1203作為載體,采用浸漬法制備了新型的CuMn/一Alz03負(fù)載型催化劑,并構(gòu)建了臭氧CuMn/yA1203催化臭氧化體系,以酸性紅B模擬廢水、對(duì)苯二甲酸模擬廢水和頭孢合成廢水二級(jí)出水實(shí)際廢水為研究對(duì)象,考察了
4、不同反應(yīng)條件對(duì)廢水處理效果的影響,并對(duì)催化臭氧化降解酸性紅B和對(duì)苯二甲酸的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)及機(jī)理進(jìn)行了研究。主要試驗(yàn)結(jié)論如下:1)研制出一種新型CuMn/7A1203催化劑,其最佳制備條件是以),A1203為載體,0511101/[_的Cu(N03)2和Mn(N03)2等體積混合液為浸漬液,浸漬時(shí)間12h,焙燒溫度550℃,焙燒時(shí)間3h。通過(guò)XRD、SEM和FTIR表征發(fā)現(xiàn)該催化劑的主要活性組分為CuO和CuMn204,其與)’一A1203之
5、間形成了配位結(jié)構(gòu)的化學(xué)鍵,并高度分散于yA1203的表面。通過(guò)質(zhì)量法測(cè)定可得該催化劑的零電荷點(diǎn)為pH值83。以酸性紅B的去除率為評(píng)價(jià)目標(biāo),發(fā)現(xiàn)該催化劑具有較好的催化性能且穩(wěn)定性良好。2)采用Cu—Mn/yA1203催化劑開(kāi)展了催化臭氧化處理酸性紅B模擬廢水試驗(yàn)研究。結(jié)果表明,當(dāng)酸性紅B初始濃度為250mg/L時(shí),在臭氧投加速率426mg/min,廢水初始pH值83,催化劑投加量49/L的條件下,反應(yīng)20min,酸性紅B去除率可達(dá)到993
6、6%,廢水總有機(jī)碳(TOC)可由4850mg/L降至2213mg/L,TOC去除率達(dá)到5438%,與單純臭氧氧化工藝相比,酸性紅B和TOC去除率分別提高20。43%和3503%。CuMn/yA1203催化臭氧化降解酸性紅B反應(yīng)符合一級(jí)動(dòng)力學(xué);其方程為,“(co/ct)=O2498t01370,相關(guān)系數(shù)R2為09974。3)CuMn/yAIz03催化臭氧化對(duì)苯二甲酸模擬廢水試驗(yàn)結(jié)果表明,當(dāng)對(duì)苯二甲酸初始濃度為100mg/L,廢水初始TOC
7、為3315mg/L時(shí),在臭氧投加速率318mg/min,廢水初始pH值83,催化劑投加量39m的條件下,反應(yīng)20min,對(duì)苯二甲酸和TOC去除率可分別達(dá)到9926%和5721%,較單純臭氧化分別提高2334%和2276%。CuM嘶一A1203催化臭氧化降解對(duì)苯二甲酸反應(yīng)符合一級(jí)動(dòng)力學(xué),其方程為/n(co/ctl=02455t01354,相關(guān)系數(shù)R2為09959。4)CuMn/7。A1203催化臭氧化對(duì)頭孢合成廢水二級(jí)出水具有較好的效果,
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