DNA上電荷轉(zhuǎn)移的理論研究.pdf

1、自1953年Watson和Crick提出了DNA雙螺旋模型以后，對于DNA的科學(xué)研究進一步得到了發(fā)展，DNA內(nèi)堿基對的不同排列順序?qū)?yīng)于生物的遺傳信息的傳遞這一說法得到了肯定。因此與DNA結(jié)構(gòu)和序列相關(guān)的包括生物，物理，化學(xué)性質(zhì)的研究一直都是這一領(lǐng)域研究的重要方面。DNA上電荷的轉(zhuǎn)移過程對許多生物化學(xué)和生物物理過程起著相當(dāng)重要的作用，而本論文的主要研究方向即是利用動力學(xué)的方法發(fā)展雙鏈模型研究DNA上電荷轉(zhuǎn)移過程。根據(jù)已有的Donor-B

2、ridge-Acceptor模型(DBA模型)的基本想法，論文首先分別給出了單鏈模型和雙鏈模型的哈密爾頓算符，解釋了環(huán)境振子哈密爾頓算符與總的哈密爾頓算符中耦合項的關(guān)系。 在參數(shù)的選擇和計算過程中，根據(jù)DNA電荷轉(zhuǎn)移的客觀實驗環(huán)境，我們對環(huán)境振子作了先期計算，以保證在電荷轉(zhuǎn)移的計算中，DNA鏈所處的能量環(huán)境是達到相對的熱力學(xué)平衡狀態(tài)的。 在利用單鏈模型的計算中，論文分別討論了無環(huán)境振子影響的情況和加入環(huán)境振子影響的情

3、況。前者給出了DNA鏈上的電荷在缺少環(huán)境影響的情況在短時間內(nèi)幾乎不能轉(zhuǎn)移這個結(jié)論，而這一結(jié)論與幾乎所有的DNA電荷轉(zhuǎn)移實驗都是在溶液條件下進行的相符合。環(huán)境振子影響部分論文的計算結(jié)果和過去以后的單鏈模型計算結(jié)果以及早期的實驗結(jié)果相一致，得到了DNA鏈上給體堿基上電荷密度的指數(shù)衰減曲線，并獲得了單一的值為0．7489的衰減常數(shù)β的值。 在雙鏈模型的計算中，也獲得了良好的電荷密度衰減曲線。在對橋鏈長度變化的計算中，得出具有3或4個

4、堿基對的橋鏈作為電荷轉(zhuǎn)移機理的轉(zhuǎn)折點，在這個折點兩邊的不同橋鏈長度的DNA鏈具有不同的衰減常數(shù)β。這一結(jié)果在過去的理論計算中是增加單鏈模型不具有的參數(shù)而得到的，在我們的模型中沒有新增任何參數(shù)，就得到了這一結(jié)果。而在對序列變化的計算中，可以看出，由于堿基之間的轉(zhuǎn)移積分的差異導(dǎo)致了，不同序列的鏈上電荷轉(zhuǎn)移速度具有明顯的差異，但是這種差異要遠(yuǎn)小于由于橋鏈長度不同而帶來的速率的快慢。而在對于不同溫度下的計算表明，我們的理論還不能很明顯的反應(yīng)溫度