直流電暈放電OH自由基發(fā)射光譜研究.pdf

1、直流電暈放電等離子體產(chǎn)生的活性物種OH、O、H、N、HO<,2>、N<'+>、N<,2><'+>和O<,3>等在煙氣凈化和有機(jī)化合物的脫除、消毒滅菌、VOCs的分解以及其他有毒化合物的分解等領(lǐng)域具有重要的作用。尤其是OH自由基，由于它的強(qiáng)氧化性，在多種物理化學(xué)反應(yīng)中備受人們關(guān)注。本文以燃煤電站、燃煤工業(yè)鍋爐、燃煤爐窯等煙氣排放中二氧化硫和氮氧化物脫除為背景，利用發(fā)射光譜技術(shù)研究了以氮?dú)鉃檩d氣的不飽和水蒸氣體系正負(fù)直流電暈放電產(chǎn)生的OH自

2、由基的發(fā)射光譜。主要研究工作如下： 一、OH(A<'2>∑→X<'2>∏0-0)自由基的發(fā)射光譜利用發(fā)射光譜技術(shù)在大氣壓下測(cè)量了以氮?dú)鉃檩d氣的不飽和水蒸氣體系下針-板式正負(fù)直流電暈放電產(chǎn)生的OH(A<'2>∑→X<'2>∏0-0)自由基的發(fā)射光譜以及N<,2>(C<'3>∏u→B<'3>∏g)分子的發(fā)射光譜。 二、OH自由基相對(duì)布居的計(jì)算由于N<,2>(C<'3>∏u→B<'3>∏g)的△v=+1振動(dòng)帶序與OH(A<'2

3、>∑→X<'2>∏0-0)自由基的發(fā)射光譜發(fā)生嚴(yán)重重疊，因此，我們利用c的△v=-3和△v=-4振動(dòng)帶序的發(fā)射光譜強(qiáng)度計(jì)算得出N<,2>(C，v′)的相對(duì)振動(dòng)布居，采用高斯分布函數(shù)對(duì)N<,2>(C<'3>∏u→B<'3>∏g)的△v=+1(1-0,2-1，3-2,4-3)振動(dòng)帶序進(jìn)行擬合，在N<,2>(C<'3>∏u→B<'3>∏g)的△v=+1振動(dòng)帶序與OH(A<'2>∑→X<'2>∏0-0)相互重疊的發(fā)射光譜中減去N<,2>(C<'

4、3>∏u→B<'3>∏g)的△v=+1振動(dòng)帶序的發(fā)射光譜強(qiáng)度，從而求出OH(A<'2>∑→X<'2>∏0-0)自由基的發(fā)射光譜強(qiáng)度。由OH(A<'2>∑→X<'2>∏0-0)發(fā)射光譜強(qiáng)度得到激發(fā)態(tài)OH(A<'2>∑)自由基的相對(duì)布居。 三、放電電極極性以及在以氮?dú)鉃檩d氣的不飽和水蒸氣體系中添加氧氣、氦氣對(duì)OH自由基發(fā)射強(qiáng)度的影響以氮?dú)鉃檩d氣的不飽和水蒸氣體系下，負(fù)直流電暈放電中OH(A<'2>∑)自由基和N<,2>(C<'3>∏

5、u)分子的相對(duì)布居隨放電電壓和輸入功率的增加而增加。通入反應(yīng)器中的氧氣流量增大時(shí)，OH(A<'2>∑)和N<,2>(C<'3>∏u)的相對(duì)布居隨之減少。正直流電暈放電產(chǎn)生的N<,2>(C<'3>∏u)分子的發(fā)射強(qiáng)度弱于負(fù)直流電暈放電中的發(fā)射強(qiáng)度，而在正直流電暈放電中沒(méi)有觀測(cè)到OH(A<'2>∑→X<'2>∏0-0)自由基的發(fā)射光譜。 以氮?dú)鉃檩d氣的不飽和水蒸氣體系下，電路中加入鎮(zhèn)流電阻時(shí)，負(fù)直流電暈放電中OH(A<'2>∑)自由