多介質(zhì)中短鏈氯化石蠟的環(huán)境行為研究.pdf

1、作為一種潛在的持久性有機(jī)污染物，短鏈氯化石蠟(Shortchainchlorinatedparaffins，SCCPs)近年來(lái)正在接受斯德哥爾摩公約的審查。它具有持久性、生物富集性、長(zhǎng)距離遷移、高毒性等特點(diǎn)，可能會(huì)對(duì)生態(tài)環(huán)境和人體健康造成威脅。然而，關(guān)于其分析方法、環(huán)境行為以及毒性效應(yīng)的研究卻相當(dāng)有限。本文中，我們利用氣相色譜-電子捕獲負(fù)化學(xué)離子源質(zhì)譜(Gasphase-electroncapturenegativeionlowreso

2、lutionmassspectrometry，GC-ECNI-LRMS)，針對(duì)不同環(huán)境介質(zhì)中短鏈氯化石蠟的分布水平、環(huán)境行為等方面進(jìn)行了研究，以期補(bǔ)充我國(guó)環(huán)境中SCCPs的相關(guān)數(shù)據(jù)。
　　首先，我們研究了浙江省臺(tái)州市電子垃圾拆解中心及周邊區(qū)域短鏈氯化石蠟的污染狀況、空間分布和單體構(gòu)成情況。研究結(jié)果表明，SCCPs在26個(gè)表層土壤樣品中均有檢出，其濃度水平介于47.95～1298ng·g-1干重，平均值為276.7ng·g-1干重，

3、氯化度為59.1％～62.8％。SCCPs的濃度要明顯高于該地區(qū)其他POPs的濃度，如PCBs、PBDEs、PCDD/Fs等。此外，SCCPs在該地區(qū)的分布呈現(xiàn)明顯的空間分布特征，即其濃度隨峰江拆解中心距離的增加而降低。從單體構(gòu)成情況來(lái)看，C10，11、Cl6,7是主要的SCCPs同族體，與我國(guó)主要的CPs工業(yè)品CP-52單體構(gòu)成類似。主成分分析表明了所有采樣點(diǎn)土壤中的SCCPs具有相似的來(lái)源，即電子垃圾拆解可能是SCCPs污染的一個(gè)潛

4、在源。
　　其次，本論文研究了黃渤海區(qū)域117個(gè)表層底泥樣品和2個(gè)柱芯樣品中SCCPs的污染狀況、潛在排放源和時(shí)空分布。研究表明，所有沉積物樣品中∑SCCPs濃度范圍在14.5～85.2ng·g-1d.w.，平均值為38.4ng·g-1d.w.;經(jīng)過(guò)TOC標(biāo)準(zhǔn)化后沉積物中濃度為1.80～36.2μg·g-1·TOC-1，并且當(dāng)采樣點(diǎn)從近岸延伸至開(kāi)放海域時(shí)，其∑SCCPs含量呈現(xiàn)遞減的趨勢(shì)，暗示了沉積物的顆粒大小和TOC含量能夠與大

5、氣和水流協(xié)同運(yùn)作，從而共同決定疏水性有機(jī)化合物在海洋環(huán)境中的分布和累積。從總體來(lái)看，TOC和∑SCCPs濃度的空間分布情況一致。在2個(gè)柱狀樣中，∑SCCPs的含量分別為11.6～94.7ng·g-1d.w.（1.1～10.5μg·g-1·TOC-1）和14.7～195.6ng·g-1d.w.（1.5～24.1μg·g-1·TOC-1）。其相似的垂直分布特征反映了黃海中部海域較為穩(wěn)定的海洋動(dòng)力環(huán)境。通過(guò)回歸分析模型發(fā)現(xiàn)，當(dāng)?shù)豐CCPs的輸

6、入，特別是河流排放到沿岸采樣點(diǎn)，對(duì)于∑SCCP的濃度的影響可能超過(guò)經(jīng)緯度和TOC的影響。因此，為了減少我國(guó)海域SCCPs的污染，最有效的措施應(yīng)該是源頭控制，減少點(diǎn)源排放。
　　最后，在北京市超市內(nèi)采購(gòu)了80個(gè)食物樣品，進(jìn)一步研究了普通居民通過(guò)膳食攝取SCCPs的途徑，并對(duì)潛在的暴露風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評(píng)估。結(jié)果表明∑SCCPs的濃度分布范圍在18A2～2685ng·g-1;氯化度為59.09％～63.21％，平均值為61.32％。其中，肉類

7、和海產(chǎn)品中具有明顯較高的SCCPs分布，而水果中SCCPs的含量則較低。此外，∑SCCPs與樣品脂肪含量之間存在顯著相關(guān)性。從碳原子組成來(lái)看，其主要的單體為C10和C11;從氯原子取代來(lái)看，則呈現(xiàn)Cl7＞Cl6＞Cl8＞Cl5＞Cl9＞Cl10的濃度分布順序。隨著樣品中∑SCCPs含量的升高，其碳同族體C10-11的百分比逐漸降低，而C12-13的比例逐漸升高。但對(duì)于其氯原子組成來(lái)說(shuō)，則不存在明顯的變化趨勢(shì)。風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估表明，北京市居民通過(guò)