12177.異丁烷脫氫cr2o3k2oγal2o3催化劑的研究

1、碩士學(xué)位論文異丁烷脫氫Cr203一KzO／yA1203催化劑的研究StudyonCr203K20／7A120aCataiystsinIsobutaneDehydrogenation作者學(xué)科、學(xué)姓名：專(zhuān)業(yè)：號(hào)：指導(dǎo)教師：楊建華完成日期：2015—06大連理工大學(xué)DalianUniversityofTechnobgy大連理工大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要異丁烷催化脫氫制取異丁烯反應(yīng)系將廉價(jià)豐富的異丁烷轉(zhuǎn)化為高附加值基礎(chǔ)化工原料異丁烯，同時(shí)反應(yīng)涉及到C

2、H鍵活化與控制脫氫等學(xué)術(shù)難題，是石油化工技術(shù)研究領(lǐng)域的重點(diǎn)課題，具有重要的學(xué)術(shù)研究?jī)r(jià)值和社會(huì)經(jīng)濟(jì)效益。本論文采用水熱晶化法、溶膠凝膠法、溶劑蒸發(fā)自組裝法調(diào)控載體形貌及孔道結(jié)構(gòu)，成功制備了有序介孔氧化鋁載體。以鉻氧物種為活性組分，堿金屬鉀為助劑，采用浸漬法制各負(fù)載型催化劑，用于異丁烷催化脫氫反應(yīng)，研究了反應(yīng)溫度、原料流速、催化劑粒徑等因素對(duì)催化性能的影響。采用X射線粉末衍射、透射電子顯微鏡、N2物理吸附、氫氣程序升溫還原及熱重等表征方法探

3、討了載體形貌、孔道結(jié)構(gòu)與催化性能的構(gòu)效關(guān)系，主要研究成果如下：1采用水熱晶化法，通過(guò)調(diào)控晶化溫度成功制備了三種形貌丫Ah03載體。三種形貌Cr基催化劑反應(yīng)初期，異丁烷轉(zhuǎn)化率分別為424％、543％、659％，異丁烯選擇性分別為860％、890％、819％，反應(yīng)500min，三種形貌催化劑性能趨于一致，異丁烷轉(zhuǎn)化率迅速下降至350％，異丁烯選擇性緩慢下降至83O％。2在傳統(tǒng)以水作為溶劑的溶膠凝膠法基礎(chǔ)上，首次提出乙醇作為有機(jī)溶劑進(jìn)一步進(jìn)行

4、水解、縮合反應(yīng)，考察了乙醇溶劑熱反應(yīng)對(duì)YAh03粒徑、形貌的影響。采用傳統(tǒng)溶膠凝膠法制備的丫Ah03為塊狀團(tuán)聚體，經(jīng)溶劑熱反應(yīng)，獲得了薄片狀丫Ah03。通過(guò)添加P123，成功制備了尺寸約1Itm薄片狀7AE03組裝體，比表面積為11470m2／g。薄片狀Y趾03組裝體有效減少團(tuán)聚效應(yīng)，增加比表面積，減小傳質(zhì)阻力。組裝體Cr基催化劑在異丁烷催化脫氫反應(yīng)中，反應(yīng)初期，異丁烷轉(zhuǎn)化率為675％，異丁烯選擇性為896‰反應(yīng)500min，異丁烷轉(zhuǎn)化

5、率下降至300％，異丁烯選擇性下降至80O％。3針對(duì)以上催化劑穩(wěn)定性差的問(wèn)題，調(diào)節(jié)載體孔道結(jié)構(gòu)，引入有序介孔。采用溶劑蒸發(fā)自組裝法，提出低溫控制水解縮聚速率，制備了熱穩(wěn)定性良好的有序介孔7Ah03，比表面積為29650rY／g。介孔Cr基催化劑在異丁烷催化脫氫反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)越的催化活性與穩(wěn)定性，反應(yīng)初期，異丁烷轉(zhuǎn)化率為631‰異丁烯選擇性為855％，反應(yīng)700min，異丁烷轉(zhuǎn)化率維持在542％，異丁烯選擇性維持在808％。前700min