典型固液界面熱力學與動力學性質的分子動力學研究.pdf

1、研究固液界面的性質對認識液體的潤濕、晶體的生長與形核等都具有重要的意義。目前，采用計算模擬的方法對固液界面的性質進行研究已成為可能，而且大量有關固液界面性質的研究成果都來自于計算模擬。本文采用分子動力學方法，對典型體系固液界面的熱力學與動力學性質進行分析與研究，主要研究內容可以概括為以下四個部分：
　　 一、對固體表面的納米液滴進行分子動力學模擬，主要研究相互作用的細節(jié)對固液界面結構與潤濕性質的影響。我們發(fā)現(xiàn)當相互作用較強，固液

2、原子尺寸失配不是很大的情況下，固液界面附近的液體原子排列出現(xiàn)了長程有序結構。多體相互作用、固液相互作用的強度與距離，都會影響液滴在固體表面的潤濕性質，并且隨著固液相互作用強度的增大，液體原子與固體原子尺寸的失配對接觸角的影響效果增強。
　　 二、對鐵液滴在石墨烯表面和單壁碳納米管中的潤濕性質進行了模擬。模擬結果表明，對放在石墨烯表面的納米鐵液滴，接觸角隨液滴尺寸的增加而減??；但對包裹在碳管中的納米鐵液滴，接觸角隨管徑的增加而減小

3、；但接觸角的大小與包裹液滴的長度無關。我們還根據修正后的楊氏方程估算了納米鐵液滴在石墨表面三相接觸線的線張力的大小，得到了與理論研究相同的結果。通過對碳納米管中的液體密度的分析，觀察到液體的密度在垂直于管壁和平行于管壁的兩個方向上都存在周期的波動，而且在碳管的軸向，密度波動的周期與碳管的周期一致。
　　 三、研究降溫過程中，碳納米管包裹的金屬液滴的固化過程與固化結構。發(fā)現(xiàn)不同體系的降溫過程中，能量隨溫度的變化規(guī)律不同，液體固化后

4、的結構也不同。在碳納米管管壁對內部液體影響較弱的體系中，隨溫度的降低，能量的變化規(guī)律與自由液體相似，且液體固化后形成晶體結構；反之，如果管壁對內部液體影響較強，能量隨溫度的變化關系復雜，降溫過程中甚至觀察到亞穩(wěn)結構的出現(xiàn)，液體最終的固化結構通常為多層結構。
　　 四、采用自由固化方法，系統(tǒng)的研究了體系尺寸對固化過程中界面處溫度梯度的影響。研究表明，體系在生長方向的長度對界面處溫度梯度的影響很強。考慮到界面處溫度梯度的存在，采用界